| 题名 | Si基孔材料上挥发性有机污染物催化氧化反应过程及机理的研究 |
| 作者 | 岳琳 |
| 学位类别 | 博士 |
| 答辩日期 | 2013-05 |
| 授予单位 | 中国科学院研究生院 |
| 授予地点 | 北京 |
| 导师 | 郝郑平 |
| 关键词 | 挥发性有机物 Si 基孔材料 催化氧化 反应产物 反应路径 volatile organic compounds Si-based porous material catalytic oxidation reaction by-products reaction routes |
| 其他题名 | Catalytic Reaction Routes andMechanisms over Si-based PorousMaterials for Oxidation of Volatile Organic Compounds |
| 学位专业 | 环境工程 |
| 中文摘要 | 催化氧化技术具有操作温度低、氧化效率高、适用范围广等优点，已 成为治理工业源排放挥发性有机污染物的主流技术之一。本论文主要针对 Si 基孔材料上VOCs 催化反应的副产物进行监测分析，进而探究催化反应 过程与反应机理。通过XRD、TPR/TPO/TPD、N2 adsorption/desorption、XPS、TG、GC-MS 等技术手段，表征和考察了催化材料的结构和影响催化反应过程的因素，并研究了代表性催化材料上反应积碳的机理。主要结论如下： 1. 不同分子筛负载Pd 催化剂上甲乙酮催化氧化过程研究 研究了助剂Ce 的加入对催化剂Pd/ZSM-5 催化氧化甲乙酮反应产物分 布及反应路径的影响。Pd-Ce（9.6 wt%）/ZSM-5 具有最佳的甲乙酮催化反应活性。随着Ce 含量的增加，甲乙酮催化氧化副产物增加，主要是由于其载体的酸性增强，导致载体表面产生更多的甲基，从而产生了乙酸甲酯、1-戊烯-3-酮、3-甲基-3-丁烯-2-酮等副产物。CeO2 不仅能促进催化剂的活性，并且会导致更多的催化产物的产生。 2. 不同Pd 分子筛催化剂上乙酸丁酯反应过程与机理研究 研究了Pd 基催化剂上乙酸丁酯的催化氧化反应过程，通过不同孔径 载体（微孔、微孔-介孔复合、介孔）和不同Pd 含量的催化氧化反应研究，探明了Pd 基催化剂上乙酸丁酯氧化的金属位和酸性位的双活性位的反应机理。 3. 过渡金属氧化物/ZSM-5 催化剂上乙酸丙酯干湿氧化产物分布与反 应路线 考察了乙酸丙酯干湿氧化反应过程，水不仅与参与反应的有机化合物 存在竞争吸附，而且，水的加入改变了乙酸丙酯催化反应的路径及产物分 布。在干氧化条件下，其反应的主要副产物有乙酸，丙烯和丙烯醛，而水 解氧化反应的主要副产物有丙烯醛，正己烷，2-甲基戊烷（3-甲基戊烷） 和乙酸，并对干湿氧化条件下的积碳原因进行了分析。 4. Pd 基沸石分子筛催化剂上VOCs 催化氧化反应积碳研究 考察了二氯乙烷、甲苯、乙酸丁酯氧化反应过程中Pd/ZSM-5、Pd/Beta、Pd/MOR 催化剂上的积碳原因，在不同的温度下，积碳组成有一定的差异。Pd/MOR 催化剂的积碳量最大，但是几乎都是软积碳产物。而Pd/ZSM-5、Pd/Beta 催化剂，由于有较强的强酸性，出现了少量的硬积碳。相对于其他两个催化剂来说，Pd/ZSM-5 是积碳量最少的催化剂 |
| 公开日期 | 2014-09-19 |
| 内容类型 | 学位论文 |
| 源URL | [http://ir.rcees.ac.cn/handle/311016/7694]  |
| 专题 | 生态环境研究中心_环境纳米材料实验室 |
| 推荐引用方式 GB/T 7714 | 岳琳. Si基孔材料上挥发性有机污染物催化氧化反应过程及机理的研究[D]. 北京. 中国科学院研究生院. 2013. |
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