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题名	基于铜基纳米材料的电化学传感器的制备与性能研究
作者	曾知行
答辩日期	2022-05-18
授予单位	中国科学院大学
授予地点	北京
导师	邵士俊
关键词	铜纳米线 氧化亚铜纳米粒子 纳米材料形貌控制 化学修饰电极 电化学传感器
学位名称	理学硕士
其他题名	无
学位专业	分析化学
英文摘要	电化学分析技术已广泛应用于生物医药、食品、环境等领域目标分析物的分析检测，发展基于纳米功能材料修饰电极的高性能电化学传感器是当前电化学分析技术的重要研究课题之一。本论文结合近年来铜基纳米材料及其在电催化和传感领域的研究进展，设计制备了铜纳米线（CuNWs）和氧化亚铜纳米粒子（Cu2O NPs）等铜基纳米材料修饰电极，基于铜基纳米材料的独特电子性能和优异的电催化活性，构建了高灵敏、高选择性的半胱氨酸、过氧化氢电化学传感器，并成功应用于血浆、食品等实际样品中目标分析物的电化学分析检测。具体研究内容如下： 1．采用简单的化学还原法并通过对反应条件的调控，制备了具有高长径比的一维铜纳米线（CuNWs）、具有内凹八面体和立方体两种形貌的氧化亚铜纳米粒子（Cu2O NPs），利用X射线衍射（XRD）、X射线光电子能谱（XPS）和扫描电子显微镜（SEM）等分析表征手段进一步确证了制备的铜基纳米材料的组成、结构和形貌特征。 2．以带正电荷的导电聚合物聚二甲基二烯丙基氯化铵（PDDA）为铜纳米线的分散和稳定化介质，设计制备了铜纳米线修饰玻碳电极（CuNWs-PDDA/GCE），构建了半胱氨酸（CySH）电化学传感体系。利用循环伏安、计时电流法等电化学分析方法研究揭示了铜纳米线修饰电极的电化学行为及其对半胱氨酸的电催化氧化机理。修饰电极表面具有高效电催化活性的CuNWs网状结构、铜元素与半胱氨酸巯基的强配位能力以及PDDA的正电性协同促进了CySH在修饰电极表电化学分析技术已广泛应用于生物医药、食品、环境等领域目标分析物的分析检测，发展基于纳米功能材料修饰电极的高性能电化学传感器是当前电化学分析技术的重要研究课题之一。本论文结合近年来铜基纳米材料及其在电催化和传感领域的研究进展，设计制备了铜纳米线（CuNWs）和氧化亚铜纳米粒子（Cu2O NPs）等铜基纳米材料修饰电极，基于铜基纳米材料的独特电子性能和优异的电催化活性，构建了高灵敏、高选择性的半胱氨酸、过氧化氢电化学传感器，并将其成功应用于血浆、食品等实际样品中目标分析物的电化学分析检测。具体研究内容如下： 1．采用简单的化学还原法并通过对反应条件的调控，制备了具有高长径比的一维铜纳米线（CuNWs）、具有内凹八面体和立方体两种形貌的氧化亚铜纳米粒子（Cu2O NPs）。利用X射线衍射（XRD）、X射线光电子能谱（XPS）和扫描电子显微镜（SEM）等分析表征手段进一步确证了制备的铜基纳米材料的组成、结构和形貌特征。 2．以带正电荷的导电聚合物聚二甲基二烯丙基氯化铵（PDDA）为铜纳米线的分散和稳定化介质，设计制备了铜纳米线修饰玻碳电极（CuNWs-PDDA/GCE），在碱性环境下构建了半胱氨酸（CySH）电化学传感体系。利用循环伏安、计时电流法等电化学分析方法研究并揭示了铜纳米线修饰电极的电化学行为及其对半胱氨酸的电催化氧化机理。修饰电极表面具有的高效电催化活性的CuNWs网状结构、零价铜元素与半胱氨酸巯基的强配位能力以及PDDA的正电性协同促进了CySH在修饰电极表面的吸附扩散以及电催化氧化。研究表明，在0.2 V的较低氧化电位下，修饰电极对CySH表现出较灵敏的氧化电流响应，灵敏度高达1.430 μAμM−1cm-2，线性范围为2-260 μM，检测限为0.19 μM在常见的电活性干扰物共存时具有较高的选择性，并对人血浆样品中CySH的分析检测呈现良好的精密度与回收率。 3．将具有内凹八面体形貌和立方体形貌的氧化亚铜纳米粒子分别修饰到玻碳电极表面，设计制备了两种氧化亚铜纳米粒子修饰电极（Cu2O NPs/GCE），基于Cu2O NPs对H2O2的电催化还原活性，构建了无酶H2O2传感器。利用循环伏安、计时电流法等电化学分析手段表征了修饰电极对H2O2的电催化活性和分析检测性能。研究表明，Cu2O NPs/GCE修饰电极具有制备简单、性能稳定、高灵敏、高选择性和宽线性范围等优点；相较于立方体形貌的Cu2O NPs，具有更高表面能的内凹八面体形貌Cu2O NPs显示出更好的H2O2电催化还原活性。在最佳分析检测条件下，H2O2的检测灵敏度为0.038 μA.μm-1.cm-2，线性范围50 μmol/L-5.25 mmol/L，检测限为4.1 μmol/L（S/N=3），对常见的电活性物质有较强的抗干扰能力，可成功应用于牛奶样品中H2O2的分析检测。面的吸附扩散和电催化氧化。研究表明，在0.2 V的较低氧化电位下，修饰电极对CySH表现出灵敏的氧化电流响应，灵敏度达1.430 μAμM−1cm-2，线性范围为2-260 μM，在常见的电活性干扰物共存时具有较高的选择性，对人血浆样品中CySH的分析检测呈现良好的精密度与回收率。 3．将内凹八面体形貌和立方体形貌的氧化亚铜纳米粒子分别修饰到玻碳电极表面，设计制备了两种氧化亚铜纳米粒子修饰电极（Cu2O NPs/GCE），基于Cu2O NPs对H2O2的电催化还原活性，构建了无酶H2O2传感器。利用循环伏安、计时电流法等电化学分析手段表征了修饰电极对H2O2的电催化活性和分析检测性能。研究表明，Cu2O NPs/GCE修饰电极具有制备简单、性能稳定、高灵敏、高选择性和宽线性范围等优点；相较于立方体形貌的Cu2O NPs，具有更高表面能的内凹八面体形貌Cu2O NPs显示出更好的H2O2电催化还原活性。在最佳分析检测条件下，H2O2的检测灵敏度为0.038 μA.μm-1.cm-2，线性范围50 μmol/L-5.25 mmol/L，检测限为4.1 μmol/L (S/N=3)，对常见的电活性物质有较强的抗干扰能力，可成功应用于牛奶样品中H2O2的分析检测。
语种	中文
页码	73
内容类型	学位论文
源URL	[http://ir.licp.cn/handle/362003/30100]
专题	兰州化学物理研究所_甘肃省黏土矿物应用重点实验室 兰州化学物理研究所_环境材料与生态化学研究发展中心
作者单位	1.中国科学院大学 2.中国科学院兰州化学物理研究所;
推荐引用方式 GB/T 7714	曾知行. 基于铜基纳米材料的电化学传感器的制备与性能研究[D]. 北京. 中国科学院大学. 2022.

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