润滑油及润滑脂是最常用的润滑剂，在日常生活及工业生产中的使用都十分普遍。润滑油在使用过程中仍然存在一些问题，如润滑油容易发生流动，不方便储存，在使用过程中由于润滑油的爬移，容易造成润滑失效。相比较于润滑油，润滑脂更方便储存，不容易发生泄露，同时由于增稠剂的使用使其具有密封性能。但是由于润滑脂的粘度较大，轻机械在启动或者运行时转速明显受到阻碍。近年来，超分子凝胶材料由于其独特的动态可逆性受到研究者们的青睐，并在诸多领域得到显著发展，然而在润滑领域的研究仍处于起步阶段。同时，超分子凝胶润滑剂作为一种新型的润滑材料也面临一些问题，比如超分子凝胶润滑剂的种类较少、凝胶的构筑单元和类型较单一、凝胶因子的分子结构与凝胶的宏观性能之间的关系及其影响因素尚不十分清楚等等。 通过分子设计实现超分子凝胶润滑剂的构筑类型多样性，探究不同种类凝胶因子的分子结构和凝胶宏观性能之间的关系，进而调控超分子凝胶润滑剂的性能，具有重要的研究意义。本论文详细综述了常见润滑材料存在的问题以及超分子凝胶的国内外研究进展，包括基于非共价键的超分子凝胶材料和基于动态共价键的超分子凝胶材料。针对凝胶润滑材料目前的研究空白区域，设计制备出了一系列多样性的超分子凝胶润滑材料，系统探究了凝胶因子的分子链长、官能团数量、分子构筑单元种类以及分子相互作用方式对超分子凝胶润滑材料物理化学性质、流变学和润滑性能的影响，并以非共价键小分子凝胶为例，探究了一种新型润滑体系（固体薄膜-超分子凝胶复合材料体系）在特定润滑领域的应用。论文主要研究内容和结论如下： 1. 设计并制备了不同烷基链长度的单、双脲基小分子凝胶因子及其凝胶。并研究了超分子凝胶因子的脲基官能团数量和烷基链长度对凝胶的物理化学性质、流变性能和润滑性能的影响。结果表明超分子凝胶的自组装形貌、溶解温度、自组装速度和相变温度与凝胶因子中脲基官能团的数量密切相关；超分子凝胶的机械强度、热稳定性和耐磨性在很大程度上取决于烷基链长度。 2. 设计制备了含有脲基官能团的酯类小、大分子凝胶因子及其超分子凝胶。对两种超分子凝胶进行了性能对比研究。试验结果表明，与小分子量超分子凝胶相比，基于大分子的超分子凝胶具有共价键和非共价键的协同作用，使其力学性能和粘弹性均大于小分子量的超分子凝胶。此外，由于大分子凝胶的链长较长，大分子润滑表面形成的吸附膜厚度比小分子量超分子凝胶厚，这与润滑性能呈正相关，因此基于大分子的超分子凝胶的润滑性能优于小分子量超分子凝胶。研究还发现，基于大分子的超分子凝胶具有更优异的热可逆性、蠕变恢复和触变性能。 3. 设计制备了一类基于动态共价键形成的自适应超分子凝胶润滑剂。选择一种含有S-S键的天然无毒生物小分子硫辛酸，利用其可以在外界温度刺激下通过动态共价开环聚合（ROP）形成初级线性聚合物，并通过机械搅拌外力的刺激自组装成网络结构，同时又与不同金属（锂和铝）配位形成金属羧基配合物的特性，在聚乙二醇中使用温和的方法制备了动态自适应凝胶润滑剂（硫辛酸锂凝胶和硫辛酸铝凝胶）。流变学表征显示这种动态自适应凝胶具有动态可逆性及剪切变稀性能，相比较于单纯的非共价键超分子凝胶，此动态共价键超分子凝胶具有随着温度升高，粘度或者模量会轻微升高的特性。摩擦学试验结果表明，此类含有动态共价键的超分子凝胶具有更好的抗极压性能和优良的减摩抗磨性能。 4. 设计发展了一种由二硫化钼薄膜与超分子凝胶组成的新型复合润滑体系。这种润滑体系在真空或大气条件下都具有比MoS2薄膜更长的使用寿命和更低的磨损率。辐照实验结果表明，MoS2-凝胶在原子氧和紫外线照射4小时后，表现出比MoS2-油更好的抗蠕变性能。原因在于凝胶因子网络的复杂重组能够捕获多烷基环戊烷油。研制的这种新型MoS2-凝胶复合润滑系统在航天特种机械及大气环境下的精密运动机构具有良好的应用前景。