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题名	三维石墨烯复合气凝胶的设计、制备及传感性能研究
作者	罗榕
答辩日期	2022-05-25
授予单位	中国科学院大学
授予地点	北京
导师	杨生荣,王金清
关键词	石墨烯，气凝胶，应变/压力，压阻式，传感器
学位名称	工学博士
其他题名	无
学位专业	材料学
英文摘要	随着纳米、生物和材料科学与技术的快速发展，人们对可用于疾病诊断、运动监测、医疗保健、便携式能源存储等诸多领域的智能可穿戴设备的需求与日俱增。近年来，三维石墨烯气凝胶作为应变和压力传感器的传感材料，以其优异的导电性、柔韧性和可压缩性备受关注。由于气凝胶层间作用力较弱，在大应变或长时间的循环压缩下结构容易发生不可逆变形，从而降低其导电性和传感性能，大大限制了它在实际工作中的适用性。因此设计制备结构稳定，具有超压缩性和超弹性，同时具有良好的导电、传感和耐久性能的石墨烯基气凝胶成为目前亟需解决的难题。另外，为满足可穿戴设备小型化和低重量的发展趋势，研发能够同时对应变、扭转、压力或温度等多种刺激作出响应的多功能气凝胶是又一热点方向。针对以上问题，本论文围绕石墨烯基气凝胶的结构调控、性能增强和多功能化等方面开展了系列工作，通过提高气凝胶的可压缩性和弹性，在实现长时间循环压缩过程中气凝胶结构和性能保持高稳定性的同时，使气凝胶兼具优异的导电性、应变传感性和温度传感性等功能。主要研究成果总结如下：（1）有序孔状结构、高弹性石墨烯基气凝胶的制备与传感性能研究。利用羧甲基纤维素钠（CMC）对氧化石墨烯（GO）良好的分散和诱导作用，同时利用KOH诱导GO形成高取向性石墨烯液晶（GO LCs），结合GO水热自组装和高温退火过程，制备出具有有序孔状结构、良好机械性能和耐久性的复合气凝胶GCMC。结果证明气凝胶微观结构的有序性和CMC经退火后对气凝胶结构单元相互连接的增强作用赋予GCMC良好的弹性和可压缩性。其在50%应变下可以完成1万次循环压缩，高度保持在原高度的99.3%，同时具有良好的导电性、电流稳定性、线性度和灵敏度。（2）有序分级孔状结构、超弹性、超压缩性石墨烯基气凝胶的制备与传感性能研究。受深海海绵骨架分级结构的启发，利用水合肼（NH2-NH2H2O）和CMC对GO的协同诱导作用，制备出具有有序孔状分级结构的复合气凝胶NGCA。实验中发现NH2-NH2H2O对GO同样表现出高效的有序液晶诱导作用，而且其强还原性可以显著提高氧化石墨烯的还原程度，同时其在分散液中产生的大量气泡发挥了气泡模板发泡剂的作用。结合CMC良好的分散和诱导作用，NGCA拥有多尺度的类深海海绵骨架有序孔状结构，从而赋予其优异的机械性能和导电性能。退火后，该气凝胶的机械性能和导电性能进一步得到显著提升，可在90%、甚至是99%的极端应变下完成上万次的循环压缩，表现出超压缩性、超弹性以及优异的抗疲劳性和电信号的稳定性。该气凝胶在99%应变下的应力为1.5MPa，强度密度比为177 kPa cm3 mg-1，解决了当前石墨烯基气凝胶可承受的最大应力较低的难题。同时，其最低检出应变和最低检出应力分别为0.014%和0.89 Pa，并具有宽检测范围和良好的线性度。结合数学建模、有限元仿真和实验结果对该气凝胶的压缩机制进行了探讨，证实了孔状分级结构是该气凝胶具有优异压缩性能的主要原因。（3）低密度、有序孔状结构、高弹性石墨烯基气凝胶的制备与传感性能研究。利用NH2-NH2H2O在GO分散液中生成的大量气泡可使气凝胶密度显著减小的机制，结合中空碳纤维（CNFs）优异的力学性能和较低的密度，通过GO水热自组装过程制备了具有低密度（2.47 mg cm-3）、有序孔状结构、高电导率（13.72 S m-1）、低响应时间（4.23 ms）和高灵敏度（0.41 kPa-1）的复合气凝胶NFG。该气凝胶可在高达80%的应变下完成1万次循环压缩，表现出良好的弹性、抗疲劳性和电流信号稳定性。分析发现，NH2-NH2H2O的加入可使NFG经受700℃的高温退火且弹性增强，说明NH2-NH2H2O不仅能提高石墨烯的还原程度，还能够保证气凝胶结构单元的相互连接作用不被高温破坏。（4）具有有序孔状结构、压阻性能与温度传感性能石墨烯基气凝胶的制备与传感性能研究。在GO分散液中加入Zn(NO3)26H2O和KOH，通过水热自组装过程在GO片层上原位生长ZnO纳米粒子，实现了一锅法制备石墨烯/ZnO复合气凝胶GZnO。碱性诱导的有序结构赋予GZnO较高的弹性，并因为ZnO纳米粒子的热敏性特点，使GZnO具有良好的温度传感性能。GZnO的温度传感范围宽（即使在低温条件下也表现出较好的热敏性能）、线性度好、灵敏度高；另外，作为压阻传感材料具有高的可压缩性、电导率和压阻灵敏度，以及较快的响应时间。利用GZnO组装的传感器可用于检测人体的脉搏和其他身体动作，结合其良好的温度传感性能，在多功能可穿戴器件领域具有广阔的应用前景。
页码	135
内容类型	学位论文
源URL	[http://ir.licp.cn/handle/362003/30060]
专题	兰州化学物理研究所_固体润滑国家重点实验室
作者单位	1.中国科学院大学 2.中国科学院兰州化学物理研究所;
推荐引用方式 GB/T 7714	罗榕. 三维石墨烯复合气凝胶的设计、制备及传感性能研究[D]. 北京. 中国科学院大学. 2022.

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