| 题名 | 功能化氟化石墨烯润滑添加剂的设计制备及其摩擦学性能研究 |
| 作者 | 马立民 |
| 答辩日期 | 2021-11-26 |
| 授予单位 | 中国科学院大学 |
| 授予地点 | 北京 |
| 导师 | 杨生荣 |
| 关键词 | 氟化石墨烯,功能化修饰,润滑添加剂,边界润滑,减摩抗磨 |
| 学位名称 | 工学博士 |
| 其他题名 | 无 |
| 学位专业 | 材料学 |
| 英文摘要 | 通过采用低粘度润滑油、生物质润滑油乃至水基润滑液等方式进一步提高液体润滑的效率以及环境友好性被认为是缓解乃至解决当前能源危机以及环境污染等问题的重要突破口。这些新型润滑剂都面临着低粘度导致的边界摩擦加剧的问题，而经典的有机锌、有机钼等有机极压润滑添加剂逐渐难以满足新的润滑与环保需求。固体润滑材料，尤其是新型的二维纳米材料，因其优异的承载性能、减磨抗磨性能以及环境友好性为以上问题提供了更好的解决方案。其中，氟化石墨烯（FG）由于在石墨烯的碳骨架上引入了氟原子，在提高了石墨烯材料极压润滑性能的同时，显著改善了二维纳米材料普遍存在的理化性能与润滑性能的环境稳定性问题，成为极具潜力的极压抗磨固体润滑添加剂。然而，碳氟键（C-F）的存在也带来了以下问题：（1）FG在水基润滑介质中无法直接分散，而在有机润滑介质中分散稳定性差，（2）已报道的化学修饰方法会造成FG中氟元素的严重损失，（3）无法采用常规的表面活性剂等物理修饰方式改善FG的润滑油分散稳定性。基于以上原因，本论文在对比了FG与聚四氟乙烯（PTFE）理化性能与润滑性能差异的基础上，通过筛选合适的试剂与实验条件，在尽量不影响FG原本润滑性能的基础上，采用化学或物理修饰的方式对FG进行功能化改性，以期获得分散稳定性及润滑性能改善的改性FG纳米材料。主要研究内容与结果如下： 1. 通过系统研究FG与PTFE两种氟化碳材料在理化性能、润滑性能以及润滑机制上的差异，探究了FG自身优异理化性能与摩擦学性能的主要影响因素。首先，理化性能测试表明FG纳米片具有更高的热稳定性、更低的表面能以及更大的比表面积，分析表明这种差异是FG的二维网络状碳骨架结构与层状晶体结构导致的。随后，选择低粘度聚烯烃（PAO-6）作为基础油对比了两种氟化碳材料的分散稳定性，结果表明FG的二维纳米片结构赋予了其更高的分散稳定性。接着对比了两类润滑油的极压性能与减摩抗磨性能，结果证明FG纳米片作为纳米添加剂表现出了更为优异的极压性能与减摩抗磨性能。通过对磨痕的微观形貌及化学结构进行分析，发现二者润滑性能的差异主要源于两种添加剂在设定条件下边界润滑膜形成能力的显著差异导致的。最终研究表明，相对于PTFE纳米颗粒，FG纳米片是一种综合性能更为优异的润滑添加剂材料。 2. 由于C-F键带来的疏水性，FG无法直接作为水润滑添加剂使用。尽管文献报道通过化学修饰方法在FG表面引入极性官能团可以改善其水分散性能，然而这些方法存在氟含量损失大、结构破坏严重或成本高昂等问题。针对以上问题，本研究借助微波辐射加热对亲核取代反应的促进作用，实现了羟基改性FG（HOFG）的低温（60℃）、快速（40 min以内）的可控制备。研究发现，所制备的HOFG在高氟氧比（>35）下即可表现出优异的水分散性。当作为水润滑添加剂时，HOFG的加入显著提高了水的承载能力，使摩擦副的最大卡咬载荷由250 N提高到600 N。此外，HOFG的引入也显著改善了水基润滑剂的减摩抗磨性能，可以将摩擦系数与磨损率分别降低20%与30%。 3. 由于C-F键的低表面能与高键能强度的特点，导致 FG 在基础油中分散稳定性较差，且难以通过传统的表面活性剂物理修饰或烷基化试剂化学修饰等方法加以改善。针对以上问题，本研究采用氧化铈无机纳米颗粒（CeO2）作为修饰试剂，通过简单的超声辅助溶剂热法对FG进行表面物理修饰，成功构筑了具有层级结构的FG/CeO2纳米复合材料。研究发现，在超声振动有助于CeO2纳米颗粒得FG纳米片表面的均匀分散，而溶剂热处理则显著提高了无机纳米颗粒在FG纳米片表面的吸附率。研究证明，在未对FG原本的化学结构产生任何影响的基础上，无机纳米颗粒的引入显著改善了FG在基础油中的分散稳定性。此外，摩擦实验结果表明，无机纳米颗粒的引入在未对FG的优异极压承载性能产生影响的基础上，进一步改善了FG的减摩抗磨性能。结果表明，采用无机纳米颗粒对FG进行表面修饰是完全可行的，同时由于二者在尺寸与润滑机制上的差异，形成了协同润滑的共同作用，使纳米复合材料的摩擦学性能优于单纯的FG与CeO2。 |
| 页码 | 117 |
| 内容类型 | 学位论文 |
| 源URL | [http://ir.licp.cn/handle/362003/30055]  |
| 专题 | 兰州化学物理研究所_固体润滑国家重点实验室 |
| 作者单位 | 1.中国科学院大学 2.中国科学院兰州化学物理研究所; |
| 推荐引用方式 GB/T 7714 | 马立民. 功能化氟化石墨烯润滑添加剂的设计制备及其摩擦学性能研究[D]. 北京. 中国科学院大学. 2021. |
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