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题名	基于聚合物材料的新型微流控纸芯片及其环境分析应用研究
作者	林栋
答辩日期	2023-05-25
文献子类	博士
授予单位	中国科学院大学
导师	陈令新
关键词	微流控芯片技术，纸芯片，功能聚合物，光学传感，环境分析
英文摘要	随着全球工业化和城市化的不断推进，环境污染问题严重影响着经济和社会的可持续发展以及人类的生命健康。因此，对环境状况进行科学、准确的分析监测具有十分重要的意义。当前，对环境污染物的检测绝大部分都是基于实验室分析，此类方法虽然具有高灵敏度和准确度，但是所需设备昂贵、分析时间长且难以实现原位监测。因此，在环境分析方面亟需开发廉价、即时且高效的分析传感技术和平台。微流控芯片技术的出现为推动分析仪器微型化、便携化和集成化发展提供了一个强有力的工具，已成为分析科学的重要发展前沿之一。微流控纸芯片作为微流控芯片技术的最新发展领域，因其廉价易得、无需外力驱动等特点，特别适合于制备“即用即弃”的微型分析传感装置，在现场环境分析中显现出了巨大的应用潜力。 本论文利用光敏树脂、树状聚合物和分子印迹光子水凝胶等功能聚合物材料制备了一系列新型微流控纸芯片。通过进一步设计纸上流体通道、移动阀和操控方式并结合比色分析、表面增强拉曼（Surface-enhanced raman scattering，SERS）、酶联免疫分析（Enzyme-linked immunosorbnent assay，ELISA）等传感技术，实现对流体的精准控制以及对环境污染物的多路分析，解决环境分析中过程繁琐、速度慢、即时性差以及成本高等问题。以大肠杆菌、酚类化合物和生物标志物等为目标分子，验证和评估了所制备的纸芯片在环境分析中的应用潜力。最后，在前面研究工作的基础上并利用本课题组在海洋监测仪器开发方面多年的技术积累，构建了基于微流控芯片技术的总磷总氮原位监测系统。主要研究内容如下： 1、基于聚氨酯丙烯酸酯制备的微流控纸芯片及其检测水中致病菌的研究。目前基于石蜡等传统材料制作的微流控纸芯片无法抵抗化学反应和生化分析中常用缓冲溶液和有机溶剂的侵蚀，导致芯片结构被破坏，因此应用受到一定限制。为解决这一问题，本研究采用光敏树脂—水性聚氨酯丙烯酸酯（Polyurethane acrylate, PUA），通过紫外光固化的手段制备了纸芯片。首先采用物理吸附的方法将PUA预聚物修饰在滤纸上，然后在掩膜的保护下紫外光辐照特定区域，曝光区的PUA交联固化形成疏水栏，未曝光的PUA用水冲洗掉，从而在滤纸上形成亲水图案。基于PUA形成的疏水栏可以有效抵抗表面活性剂溶液（CTAB，SDS和Triton X-100）和有机溶剂（甲醇，异丙醇，DMF，DMSO）的侵蚀。为了评估所开发纸芯片在复杂分析中的适用性，进一步在纸芯片上通过比色法并配合手持式显色分析仪简单、快速地检测了自来水和海水中的大肠杆菌（E. coli BL21），检测限为3.7 × 103 cfu/mL。所开发的纸芯片在资源有限或偏远地区的致病菌现场检测中具有应用潜力。 2、基于NC膜制备的旋转微流控纸芯片及其检测生物标志物的研究。硝酸纤维素（Ntrocellulose, NC）膜作为一种具有很强蛋白质结合能力的多孔类纸材料，在即时免疫分析领域中非常受欢迎。但到目前为止，如何在NC膜上形成可靠的疏水结构进而来制备纸芯片仍然具有一定的挑战。在第一部分工作的基础上，本研究开发了一种简单、快速、低成本的在NC膜上加工纸芯片的新方法。首先通过丝网印刷的方法将PUA印在NC膜上形成流体通道和反应区，然后进行紫外固化进而制得纸芯片。为了验证基于NC膜制备的纸芯片在即时检测中的可行性，进一步设计并组装了包含反应层和洗涤层的3D旋转纸芯片装置，实现以简单、灵活的方式操控多路复杂的酶联免疫分析全过程。在优化条件下，利用该纸芯片装置对甲胎蛋白（AFP）和癌胚抗原（CEA）进行了检测，其检测限分别为136 pg/mL和174 pg/mL，均低于两种生物标志物的临床诊断阈值。 3、基于树状聚硅碳烷修饰的SERS纸芯片及其检测水中邻苯二酚的研究。将金属纳米粒子（Nanoparticles, NPs）的胶体溶液作为“墨水”涂覆到滤纸上制备成的表面增强拉曼散射（Surface-enhanced Raman scattering, SERS）纸芯片是快速检测痕量分析物的有效方法。但是由于滤纸固有的高孔隙率和吸湿性，使得NPs很难保留在滤纸表面上，导致纸基衬底上的SERS传感器灵敏度和重现性变差。在本研究工作中，将树状聚硅碳烷以化学键合的方式修饰在滤纸表面，提高滤纸表面的疏水性，使AgNPs可以均匀、密实地分布在滤纸表面并形成纳米簇，进而提升拉曼信号强度和检测结果的重现性。以3-乙基-2-[7-(3-乙基-2-苯并噻唑啉)-1,3,5-庚三烯]碘化苯并噻唑（DTTC）作为拉曼报告分子，对SERS纸芯片的性能进行了考察，结果表明疏水化修饰的SERS纸芯片，其拉曼信号强度大大提高；对20个SERS纸芯片上DTTC在1238cm-1处的拉曼信号峰进行了比较分析，不同纸芯片均表现出了较为稳定的拉曼信号强度（RSD = 4.14%）。最后，利用SERS纸芯片对水环境中常见的酚类污染物—邻苯二酚进行了检测，其检测限低至9 × 10-8 M。 4、基于分子印迹光子水凝胶制备的复合微流控纸芯片及其多路检测酚类污染物的研究。为实现对水中不同酚类污染物高选择性和高灵敏的检测，本研究将具有分子印迹特异识别性能和光子晶体特殊光学性质的分子印迹光子水凝胶（Molecular imprinted photonic hydrogel, MIPH）与纸芯片技术相结合，开发了一种3D复合微流控纸芯片装置。该复合纸芯片设置为两条检测通道，可同时检测不同的酚类污染物。此外，为了解决目前纸芯片上纸基阀存在方向单一，一次性使用的弊端，进一步在纸芯片上设计了移动阀，增强了开关的灵活性与可使用次数，能够在不同的通道中快速、方便地操作流体。纸芯片上结合的MIPH膜可以选择性识别目标分子并产生直接可读的光学信号，在浓度低至1 × 10-4 mg/L时仍能有效地检测到4-硝基苯酚（4-NP）和2,4,6-三硝基苯酚（TNP）。该纸芯片装置为实现简单、快速地检测不同酚类污染物提供了有潜力的便携式分析平台。 5、基于微流控芯片技术总磷总氮紫外消解装置的构建。为了实现对海水中总磷总氮的高效消解并对其含量进行准确、快速的检测，本项工作开发了基于微流控芯片技术的总磷总氮紫外消解装置。通过利用微流控芯片集成化和微型化的优势，搭建了紧凑的紫外消解装置并提出高效的消解方法。与传统国标法相比，紫外消解装置在相对较低的消解温度（50℃）和相对较短的消解时间（20 min）内，对总磷的消解效率高达88.22%，总氮的消解率高达90.56%。进一步利用所开发的消解装置并结合分光光度法对总磷的检测限低至为8 μg/L，总氮的检测限低至16 μg/L。该消解装置体积小、能耗低、消解效率高，可以有效地集成到海水中总磷总氮原位检测系统中，实现对海洋生态环境实时在线的监测。 综上所述，本论文从环境分析领域对低成本、便携化、即时性检测技术和平台的需求出发，以微流控芯片和纸芯片技术为基础并融合先进功能聚合物材料、可靠传感技术和高效流体操控模式，建立了廉价、便捷、灵敏的纸基分析装置，并对几种典型的环境污染物进行了快速、准确的检测，同时为海洋生态环境的原位监测提供了紧凑、高效的仪器技术和方法。
语种	中文
页码	145
内容类型	学位论文
源URL	[http://ir.yic.ac.cn/handle/133337/32049]
专题	中科院烟台海岸带研究所知识产出_学位论文
推荐引用方式 GB/T 7714	林栋. 基于聚合物材料的新型微流控纸芯片及其环境分析应用研究[D]. 中国科学院大学. 2023.

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