题名 | 二氧化碳与钙钛矿型复合氧化物阴极的作用机制研究 |
作者 | 赵哲 |
学位类别 | 博士 |
答辩日期 | 2013-08-19 |
授予单位 | 中国科学院研究生院 |
导师 | 程谟杰 |
学位专业 | 化学工程 |
中文摘要 | 本论文研究认识了CO2与钙钛矿型复合氧化物的相互作用。发现CO2与钙钛矿氧化物的作用行为与钙钛矿的组成有关。CO2吸附在LSC、LSCF和LSF上形成表面碳酸盐并与其反应形成SrCO3相。钙钛矿表面SrCO3相的形成与钙钛矿的组成有关:在LSC64上SrCO3相形成于400-780ºC;在LSCF6428上SrCO3相形成于400-680ºC;在LSF64上SrCO3相形成于400-650ºC。但CO2不会与LSM反应形成SrCO3相。 研究认识了CO2对钙钛矿型复合氧化物阴极上氧还原过程的影响。在低温下(<670ºC),LSC64,LSCF6428和LSF64阴极上氧的电化学还原是电池反应的主要控制步骤。CO2阻碍了氧在LSC64,LSCF6428和LSF64阴极上氧分子的活化过程。CO2阻碍LSM阴极上氧物种表面扩散过程。 研究认识了CO2对钙钛矿型复合氧化物阴极的电化学稳定性的影响及其作用机制。钙钛矿型复合氧化物阴极因组成不同而出现不同的稳定性温区。在750ºC下CO2引起LSC64性能降低,但没有引起LSCF6428,LSF64阴极的衰减。在600ºC下CO2导致LSC64,LSCF6428和LSF64阴极性能衰减。阴极中毒的原因有两个:一是CO2的强吸附“占据”了表面氧还原活性位,二是CO2与阴极材料反应形成的SrCO3层覆盖在阴极活性表面,阻碍了氧的吸附活化和表面扩散。CO2不会影响LSM阴极的稳定性。 |
语种 | 中文 |
学科主题 | 化学工程 |
公开日期 | 2013-10-10 |
内容类型 | 学位论文 |
源URL | [http://159.226.238.44/handle/321008/116841] |
专题 | 大连化学物理研究所_中国科学院大连化学物理研究所 |
推荐引用方式 GB/T 7714 | 赵哲. 二氧化碳与钙钛矿型复合氧化物阴极的作用机制研究[D]. 中国科学院研究生院. 2013. |
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