| 题名 | Ir/CeO2催化剂上乙醇重整制氢反应：催化剂失活和结构改性研 |
| 作者 | 王发根 |
| 学位类别 | 博士 |
| 答辩日期 | 2012-10-23 |
| 授予单位 | 中国科学院研究生院 |
| 导师 | 申文杰 |
| 学位专业 | 物理化学 |
| 中文摘要 | 乙醇水汽重整制氢反应是生物质利用的一条重要途径，涉及到乙醇和水的活化过程，具有重要的学术价值和现实意义。本论文重点研究Ir/CeO2催化剂上乙醇水汽重整制氢反应的反应动力学、催化剂失活以及催化剂改性。 动力学试验结果表明乙醇水汽重整反应在Ir/CeO2催化剂上反应活化能为58 kJ/mol，乙醇和水的反应级数分别为0.5和0.6。氢气、二氧化碳、一氧化碳和甲烷分压产物的反应级数分别为-0.9、-0.4、-0.4和-0.3。 Ir/CeO2催化剂在乙醇水汽重整过程中的失活分析表明，在反应初期催化剂活性的快速下降归因于载体表面重构以及C2中间产物的沉积。随反应时间的增加催化剂活性缓慢下降，与氧化铈比表面积降低和活性Ir烧结的共同影响有关。在催化剂上还存在无定形积碳，且随着反应时间的增加将催化剂表面逐渐包裹，但其对催化剂活性的降低作用不明显。 为了提高Ir/CeO2催化剂的乙醇水汽重整性能，对CeO2载体进行了PrOx掺杂和形貌调变研究。Ir/Ce0.9Pr0.1O2催化剂形成固溶体产生更多的氧空穴位、增加了氧存储能力、氧的移动性和金属-载体相互作用，提高了乙醇和水的活化能力，因而表现出了更好的催化乙醇水汽重整的活性和稳定性。CeO2形貌对乙醇重整反应也有显著影响，Ir/CeO2-NP (纳米颗粒) 催化剂表现出比Ir/CeO2-NR (纳米棒) 催化剂稍好的催化性能，原因可能在于Ir/CeO2-NR (纳米棒)催化剂在产生大量积碳的同时发生了CeO2纳米棒向纳米粒子转变。 |
| 语种 | 中文 |
| 学科主题 | 物理化学 |
| 公开日期 | 2013-10-10 |
| 内容类型 | 学位论文 |
| 源URL | [http://159.226.238.44/handle/321008/116734]  |
| 专题 | 大连化学物理研究所_中国科学院大连化学物理研究所 |
| 推荐引用方式 GB/T 7714 | 王发根. Ir/CeO2催化剂上乙醇重整制氢反应：催化剂失活和结构改性研[D]. 中国科学院研究生院. 2012. |
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