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题名	煤与天然气/重质油共气化基础研究
作者	欧阳朝斌
学位类别	博士
答辩日期	2006-07-12
授予单位	中国科学院过程工程研究所
授予地点	过程工程研究所
导师	郭占成
关键词	煤 天然气 共气化 合成气 重质油
学位专业	化学工艺
中文摘要	针对我国以煤为主要能源的结构、天然气和石油资源短缺的现状，提出了煤与天然气/重质油共气化的合成气制备技术。该技术将煤气化放热过程和天然气转化或重质油裂解吸热过程集成在同一反应器内进行，实现了能量的高效利用和H2/CO的调 本文在前人基础研究的基础上，进行煤与天然气共气化热态模拟示范研究；在此基础上进行煤与重质油共气化基础研究，通过实验考察其制备低碳烯烃和联产合成气的反应过程，并对煤与重质油共气化过程进行热力学和动力学分析，主要工作包括： (1) 以焦炭、无烟煤、瘦煤和肥煤为原料，移动床为反应器，进行了煤与天然气共气化热态模拟示范研究。结果表明：天然气与氧气在同一位置喷入反应器，通过调控喷吹参数H2O/CH4/O2及进料流量，在气化炉炉温不低于1273 K的条件下，可以直接制备出H2/CO在1～2之间，有效成分大于90%，残留甲烷小于2%的粗合成气，水蒸汽和甲烷转化率分别达到75%以上和90%以上。无论是焦炭，还是煤为原料都能达到操作顺行、合成气有效成分合格的要求，而且煤比焦炭的气化效果更好。相同条件下，灰分含量越高，合成气中残留甲烷量越低。 (2) 对煤与重质油共气化过程进行了概念设计，并以流程模拟软件Aspen Plus对渣油与焦炭系统进行了热力学分析，结果表明：当氧气/重质油质量比大于0.32时，氧气燃烧产生的热量能够满足重质油裂解所需的热量；理论上该工艺能够制备体积含量约20%的低碳烯烃（C2H4，C3H6），并联产体积含量约60%的合成气（H2，CO）。 (3) 以石脑油、柴油和胜利原油为原料油，以固定床为反应器，氧化铝和焦炭为介质，进行了煤与原油共气化实验研究。实验结果表明：原料油越轻，出现烯烃含量最大值时的裂解温度越低，且结焦生成物的生成量越少；共气化过程中氧气的喷入能有效地解决原料油裂解产生的结焦问题。 (4) 以常压渣油为原料油，焦炭/煤为介质，以固定床为反应器，进行了煤与渣油共气化基础实验研究。结果表明：渣油在半焦/焦炭中裂解，当裂解温度为1023～1073 K且停留时间小于0.5 s时，烯烃含量最高；在此裂解温度下，缩短停留时间，有利于提高烯烃含量，而氢气和烷烃含量降低。模拟气化裂解区实验结果表明：当裂解温度为1023 K，氢气/一氧化碳/水蒸汽/渣油质量比为0.02/0.5/1/1时，可以生成体积含量约为20%的低碳烯烃（C2H4，C3H6）、28%的烷烃（CH4，C2H6）和46%的合成气（H2，CO），其它气体体积含量小于6%。应用扫描电镜观察不同气氛对渣油裂解产生的结焦生成物形貌的影响，证明喷入水蒸汽和氧气后，渣油裂解产生的结焦生成物基本上消耗完全。 (5) 对重质油裂解结焦机理进行了分析，并对原油和渣油裂解产生的结焦生成物进行反应性实验研究；实验结果表明，原料油裂解产生的结焦生成物其反应性CRI要高于焦炭介质，证明在煤与重质油共气化过程中，结焦生成物优先于焦炭介质与喷入的氧气发生反应。 (6) 对不同原料油与焦炭共气化进行了热态模拟实验研究。当氧气/水蒸汽/渣油质量比为0.3/1/1，裂解温度为1023 K，此时燃烧火焰温度最高为1123 K，得到体积含量约为24%的低碳烯烃（C2H4，C3H6）、28%的烷烃（CH4，C2H6）和37%的合成气（H2，CO），二氧化碳体积含量为9%；且焦炭介质表面基本上无结焦生成物。 (7) 建立了胜利常压渣油热裂解七集总动力学模型，并确定了相应的反应网络和集总动力学数学表达式，结合煤气化过程，进行煤与重质油共气化动力学分析。预测了裂解温度、停留时间及水油比对集总产品收率的影响，模型的预测结果与实验结果误差在18%以内。
语种	中文
公开日期	2013-09-13
页码	167
内容类型	学位论文
源URL	[http://ir.ipe.ac.cn/handle/122111/1026]
专题	过程工程研究所_研究所（批量导入）
推荐引用方式 GB/T 7714	欧阳朝斌. 煤与天然气/重质油共气化基础研究[D]. 过程工程研究所. 中国科学院过程工程研究所. 2006.

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