题名极性光催化材料Na3VO2B6O11的制备及改性研究
作者翟羽飞
答辩日期2019-05-17
授予单位中国科学院大学
授予地点中国科学院新疆理化技术研究所
导师殷娇
关键词光催化 铁电材料 自发极化 金属等离子共振 协同效应
学位名称硕士
学位专业材料物理与化学
英文摘要
光催化材料的设计目前面临的主要问题就是提高光响应范围及可见光激发效率、降低电子空穴复合率、抑制副反应的发生等。研究人员运用沉积、掺杂、复合等手段来拓宽材料的光吸收范围、降低电子-空穴复合率,并取得了一定进展。目前研究方向集中在晶向选择,及探索具有特殊电子结构的材料应用上。具有d0电子构型的钒酸盐(Na3VO2B6O11)、铌酸盐、钽酸盐光催化剂在进行光催化行为上具有一定的优势。它们具有更负的导带位置,有利于电子从价带跃迁至导带,由此形成的能级结构有助于光生电子的迁移。贵金属掺杂被证明是提高可见光下光催化效率的成功方法之一。由于贵金属发生的表面等离子体共振效应,催化剂的光吸收范围可以得到显著扩大,光生电荷的复合也可以被抑制,从而提高光催化效果。光催化材料的不同晶面的氧化或还原的能力不同,从拓宽Na3VO2B6O11(NVB)的光响应范围思路出发,与金属、金属氧化物等复合来拓宽NVB的光响应范围,探究NVB对其它污染物的降解能力和NVB在光催化过程中的不同晶面的不同的作用。一、高温固态反应联合水热法成功的合成并处理NVB。高温固态反应无法得到具有一定规则形貌的NVB。碱性条件下对其水热处理过后可以得到规则形貌的NVB,呈现规则的六边形,为研究材料的各个晶面在光催化过程中所起的作用提供了帮助。制备了一系列可见光响应光催化复合材料Au/NVB。Au/NVB复合材料在可见光照射下具有良好的光催化性能。在100分钟对2-氯酚(2-CP)的可见光降解效率可达90%,经过电子自旋共振分析,其缺陷较NVB增加,这使得样品能够更好的吸附污染物使得降解效果提高。二、成功地制备了一系列等离子共振和自发极化电场产生协同效应的可见光响应材料Ag/NVB。Ag/NVB复合材料在可见光照射下具有良好的光催化性能。在100分钟内对2-CP降解过程中,可见光降解效率可达96%,经自由基捕获试验确定其主要活性自由基为·。NVB的铁电自发极化和银纳米粒子的表面等离子体共振具有协同效应。Ag/NVB复合材料的协同效应提高了光生电荷的分离效率,进而提高了NVB的光催化活性。三、NVB表面进行沉积金属氧化物PbO2并同时沉积Au和PbO2 纳米颗粒,成功地制备了可见光响应复合材料Pb/NVB和Au/Pb/NVB。复合材料Au/Pb/NVB对四环素的降解效果低于Au/NVB的降解效果,其在20min降解四环素效率分别为90%和97%。本论文针对具有d0电子构型的钒酸盐NVB的可控制备差,光响应范围窄等缺点,采用水热处理、金属沉积、金属氧化物沉积等策略合成制备了具有优异光催化活性的复合光催化材料。有以下四个创新点:(1)合成了具有d0电子构型的极性材料钒酸盐NVB,拓宽了光响应范围使其从紫外光吸收拓宽到可见光吸收。(2)揭示了NVB不同晶面的不同氧化还原能力。(3)报道了NVB的铁电自发极化和金属纳米粒子的表面等离子体共振的协同效应。(4)发展了通过控制内部电场和金属沉积来设计更有效的光催化剂系统的策略。因此,本论文从调节光催化材料性能研究的角度加深了对材料自身物理化学性质,复合材料的协同效应对光催化反应活性的作用和规律的认识,为高效能、低成本的新型催化材料的研究和开发提供了理论指导和技术支持。
内容类型学位论文
源URL[http://ir.xjipc.cas.cn/handle/365002/6001]  
专题新疆理化技术研究所_环境科学与技术研究室
推荐引用方式
GB/T 7714
翟羽飞. 极性光催化材料Na3VO2B6O11的制备及改性研究[D]. 中国科学院新疆理化技术研究所. 中国科学院大学. 2019.
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