题名 | 石墨烯基功能材料的设计及其去除有机污染物的研究 |
作者 | 王朋磊 |
答辩日期 | 2017-05-29 |
授予单位 | 中国科学院大学 |
授予地点 | 中国科学院新疆理化技术研究所 |
导师 | 张亚刚 |
关键词 | 石墨烯 还原程度 吸附 类fenton 催化 酚类有机污染物 |
学位名称 | 硕士 |
学位专业 | 材料工程 |
英文摘要 | 石墨烯材料具有独特的物理和化学性质,在能源、催化和环境等领域有广阔的应用前景。本论文设计和制备了两类不同功能的石墨烯基材料,分别将其用于吸附和催化降解水相中有机污染物。1)为了探究石墨烯基材料表面含氧官能团对其吸附有机酚类污染物过程中的影响,通过控制氧化石墨烯的还原过程,制备不同还原程度的磁性还原氧化石墨烯材料并将其应用于吸附水相中的双酚A污染物,探究了还原过程对其吸附容量的影响及其吸附机制。2)针对传统的非均相Fenton反应中,Fe2+/Fe3+循环速率较慢,严重制约羟基自由基(?OH)的产生等问题。将Fe0和Fe3O4均匀的纳米分散在还原氧化石墨烯(RGO)上,作为非均相Fenton催化剂用于降解水相中苯酚污染物。主要研究结果如下:(1)不同还原程度的磁性氧化石墨烯(MRGO)用于去除水相中的双酚A污染物,其吸附动力学较好地符合准二级动力学方程,吸附等温线符合朗格缪尔吸附等温方程。MRGO-1和MRGO-2在298 K下对双酚A的最大吸附容量分别为93.0 mg/g和71.77 mg/g。与其他已报道的吸附材料相比,MRGO-1和MRGO-2具有较高的吸附容量和吸附速率。热力学研究表明双酚A在MRGO-1上的吸附是一个自发且放热的过程。较低的温度和中性或酸性的环境有利于吸附的发生。使用过的MRGO-1可以通过外加磁场快速回收并重复使用。MRGO-2的比表面积要低于MRGO-1,归结于在深度还原过程中石墨烯片层的聚合,MRGO-1具有比MRGO-2更大的表观吸附量,这表明深度还原过程也许是不必须的。然而如果可以避免在深度还原过程中石墨烯片层的聚合,深度还原过程对提高其对双酚A的吸附容量是有益的。基于所有的实验结果,π-π作用很有可能是双酚A在MRGO吸附的主要机制。(2) Fe0/Fe3O4/RGO纳米复合材料的制备、表征及其催化性能研究。 研究结果显示:Fe0/Fe3O4-RGO 作为类芬顿催化剂在30 min内可将苯酚100%催化降解去除。催化剂具有优异稳定性和可再生性,五次催化循环后其对苯酚的去除效率依然可以达到93% 以上。此外,该催化剂具有优异的还磁分离性能。该催化剂具有独特≡Fe2+再生机理,Fe0 和Fe3O4 纳米粒子被均匀的分散在RGO上,使更多的活性位点暴露,同时借助RGO为电子转移介质促进电子由Fe0转移给Fe3O4使得≡Fe2+ 得到再生。苯酚分子与RGO之间的π-π作用使得苯酚分子可以有效的吸附在催化剂表面,增加了苯酚分子与?OH接触的几率。基于这些因素,使得Fe0/Fe3O4-RGO具有优异的类Fenton催化活性。 关键词:石墨烯;还原程度;吸附;类Fenton催化;酚类有机污染物 |
内容类型 | 学位论文 |
源URL | [http://ir.xjipc.cas.cn/handle/365002/4946] |
专题 | 新疆理化技术研究所_资源化学研究室 |
推荐引用方式 GB/T 7714 | 王朋磊. 石墨烯基功能材料的设计及其去除有机污染物的研究[D]. 中国科学院新疆理化技术研究所. 中国科学院大学. 2017. |
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