| 题名 | FeVO4基纳米材料结构设计及电催化分解水性能研究 |
| 作者 | 王薇 |
| 答辩日期 | 2019-05-28 |
| 授予单位 | 中国科学院大学 |
| 授予地点 | 北京 |
| 导师 | 毕迎普 |
| 关键词 | FeVO4 电催化 分解水 析氧反应 析氢反应 Electrocatalysis Water Splitting Oxygen Evolution Reaction Hydrogen Evolution Reaction |
| 学位名称 | 理学博士 |
| 其他题名 | 无 |
| 学位专业 | 物理化学 |
| 英文摘要 | 电催化分解水技术是解决当前环境和能源问题的重要措施之一。目前，开发储量丰富、高效稳定的非贵金属催化剂成为电催化研究的重点。本论文围绕FeVO4纳米电催化剂材料，通过调控其形貌、组分比例、暴露晶面、表面空位等方式，以提高其电催化活性开展了系列工作： 1、采用简单一步水热法制备出FeVO4•1.1H2O纳米带（Fe0.5V0.5）材料，并将其应用于电化学析氧反应（OER）。测试结果表明Fe0.5V0.5表现出优异的电催化活性，即当电流密度10mAcm-2时过电位为257mV，其OER性能优于其他Fe-V组成催化剂和商业RuO2催化剂。此外，Fe0.5V0.5具有很好的结构和OER性能稳定性。进一步机理研究表明Fe0.5V0.5具有丰富的活性位点和较强的得电子能力，进而促进了OER反应中间物的吸附，使得所制备材料表现出优异的电催化性能。 2、制备了分别暴露{010}和{001}晶面的FeVO4纳米带和纳米片结构催化剂，并对其电化学OER性能进行了研究。结果表明，在电流密度为10mAcm-2，纳米带的过电位（240mV）小于纳米片（250mV），并且其电化学性能可以稳定保持36h。机理研究表明，相比于暴露{001}晶面的纳米片，暴露{010}晶面的纳米带具有有利的原子排列和开放结构体系，从而促进了电子的快速传输和保证FeV双活性位点协同催化OER反应，有效的提高了其电化学水氧化反应活性。 3、以FeVO4纳米带作为起始材料，通过O2等离子体处理实现了表面Fe、V和O空位的构筑，随后对其电化学分解水性能进行测试。结果表明，经处理的FeVO4具有优异的电化学析氧反应（OER）和析氢反应（HER）性能，当电流密度为10mAcm-2时，其OER和HER过电位分别为220mV和183mV。进一步研究发现，氧空位和金属空位的协同作用增加了活性位点数量，从而使FeVO4材料表现出优异的OER和HER催化性能。此外，该双功能催化材料能够有效的进行全水分解反应，获得电流密度10mAcm-2仅需要1.52V的电位，其性能优于许多报道的双功能金属催化剂。 4、为进一步减小过电位实现有效的电催化水分解反应，我们还设计制备出FeVO4纳米多孔（FeVO4-nanoporous）阳极材料并对其光电性能进行测试。结果显示，与传统的薄膜（0.32mAcm-2）和颗粒（0.41mAcm-2）电极材料相比，FeVO4-nanoporous电极材料具有更好的光电催化分解水性能，电流密度为0.65mAcm-2（1.0Vvs.Ag/AgCl）。随后，原位掺杂Fe3+和Fe2+后发现1.0Vvs.Ag/AgCl处的光电流分别增加到1.06mAcm-2和0.79mAcm-2，且均展现出较好的电化学稳定性。最后通过同步光照的X-射线光电子能谱（SIXPS）方法，首次观测到Fe3+和Fe2+的掺杂改变了FeVO4-nanoporous电子传输路径，有效促进了电荷的分离，提高了光电分解水的催化活性和稳定性。该工作为FeVO4在电催化分解水方面的应用提供了新的策略。 |
| 内容类型 | 学位论文 |
| 源URL | [http://ir.licp.cn/handle/362003/26297]  |
| 专题 | 兰州化学物理研究所_ERC国家工程研究中心 |
| 作者单位 | 1.中国科学院大学 2.中国科学院兰州化学物理研究所; |
| 推荐引用方式 GB/T 7714 | 王薇. FeVO4基纳米材料结构设计及电催化分解水性能研究[D]. 北京. 中国科学院大学. 2019. |
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