| 题名 | 界面润湿、黏附关系研究与湿黏附材料 |
| 作者 | 马延飞 |
| 答辩日期 | 2020-08-28 |
| 授予单位 | 中国科学院大学 |
| 授予地点 | 北京 |
| 导师 | 周峰 |
| 关键词 | 贻贝 界面水 水下黏附 润湿性 黏附调控 Mussel Interfacial water Underwater adhesion Wettability Smart adhesion |
| 学位名称 | 理学博士 |
| 学位专业 | 物理化学 |
| 英文摘要 | 本论文概述了贻贝足丝蛋白现有的湿黏附机制、仿生贻贝湿黏附材料发展现状以及其潜在性应用；然而关于贻贝的湿黏附机理和仿生材料还有很多问题没有解决，基于此我们开展了界面湿黏附新机理研究、仿生湿黏附新材料制备、和功能性器件相关的研究工作。总体而言，通过自由基聚合技术仿生制备了一系列高分子共聚物湿黏附材料，系统研究了界面水化程度对固-固界面湿黏附强度的影响规律；揭示了盐水环境中金属离子/阴离子配位效应所主导的界面湿黏附机制；基于上述规律和机制的认识，制备了温敏性湿黏附高分子材料，通过将其与仿生壁虎微结构进行复合，实现了界面湿黏附强度的远程调控；最终，通过引入驱动概念，发展了一种界面黏附和摩擦性能自适应的仿生智能驱动器件。具体研究内容和结论如下： 1. 界面水化程度对固-固界面湿黏附强度的影响，研究贻贝类聚物：聚（多巴胺甲基丙烯酰胺-丙烯酸2-甲氧乙基酯）p（DMA-co-MEA）在不同润湿性界面的黏附强度，揭示界面水化度与贻贝黏附之间的关系。其中不同种类的聚合物刷被接枝于硅片表面以精确控制表面润湿性包括：阴离子型聚合物刷（聚甲基丙烯酸 3-磺酸丙酯钾盐，PSPMA/聚甲基丙烯酸钠，PMAA）、阳离子型聚合物刷（[2-(甲基丙烯酰氧) 乙基]三甲基氯化铵，PMETAC）、两性聚合物刷（[2-(甲基丙烯酰基氧基)乙基]二甲基-(3-磺酸丙基)氢氧化铵，PSBMA）和中性聚合物刷（甲基丙烯酸羟乙酯，PHEMA）。结果显示：材料界面润湿性对其黏附强度具有非常关键的作用，高度水化的界面具有显著的抗黏附性能。此外，我们通过Ca2+离子改变PMAA聚合物刷界面的润湿性，探测其对界面黏附强度的影响。结果表明，聚合刷界面的黏附强度随着Ca2+与PMAA之间的配位而逐渐升高，该结果进一步验证了界面水化度对其黏附的影响。界面水化度与黏附强度相关性的研究结果为开发具有良好防污性能的材料奠定了基础。 2. 贻贝在盐水环境中的自适应黏附；在海水环境中贻贝分泌的足丝蛋白具有很强的湿黏附强度，这引起了科研工作者极大的兴趣和关注并针对贻贝黏附机制开展了一系列的研究，然而贻贝的黏附机制迄今为止还未完全揭示。尽管以3,4-二羟基苯丙氨酸（DOPA）-赖氨酸（K）为代表的邻苯二酚和胺官能基团的黏附贡献已经被深入研究，但阴离子如谷氨酸（E）和磷酸丝氨酸（S）的黏附机制尚未揭示。本章节通过仿生贻贝Mfp-5蛋白设计制备了两种阴离子类贻贝蛋白共聚物，聚（多巴胺甲基丙烯酰胺-丙烯酸2-甲氧乙基酯-甲基丙烯酸）p（DMA-co-MEA-co-MAA）和聚（多巴胺甲基丙烯酰胺-丙烯酸2-甲氧乙基酯-烯丙基磷酸）p（DMA-co-MEA-co-VPA），基于此研究了不同金属离子对水下黏附强度的影响。研究结果表明，阴离子共聚物表现出依赖于阳离子（金属阳离子和质子）和分子链段柔韧性的黏附特性。这项工作为贻贝的湿黏附机理提供了新的见解。 3. 远程调控水下动态的附着/分离和移动。我们合成了一种温敏性聚合物，聚（多巴胺甲基丙烯酰胺-丙烯酸2-甲氧乙基酯-N-异丙基丙烯酰胺）p（DMA-MEA-MEA-NIPAAm），并将其涂覆于蘑菇状的聚（二甲基硅氧烷）PDMS结构上，成功制备了一种具有温度响应性的仿壁虎状黏附材料（TRGA）。在高于共聚物的临界温度时（LCST），黏附材料具有高的附着力，而在低于LCST时，黏附材料产生低的附着力。此外，通过将Fe3O4纳米颗粒掺杂于TRGA材料，设计制备了一种具有近红外激光响应的黏附材料Fe3O4-TRGA。最终结果显示，该材料界面的黏附强度可以通过近红外光快速、可逆的远程控制。基于此，该材料轻易地实现了水下重物的捕获和释放。此外，该材料法向附着力和侧向摩擦力都可以通过近红外光远程调控，同样基于此，该材料可以被组装在水下移动设备的履带上，实现了其运动行为的远程调控。该工作为开发具有动态附着/分离性能的智能水下运动器件提供了参考和理论依据。 4. 界面黏附和摩擦性能自适应的仿生智能驱动器件，通过仿生自然界茅膏草的捕食机制，我们制备了一种具有不对称结构的水凝胶材料（无纤维/纤维）。该材料可以通过温度的变化实现材料的（在PNIPAAm临界温度以下/之上）可逆弯曲和表面摩擦/黏附力的可逆转变。同时在响应性驱动过程中，该驱动器能够产生大的驱动力≈21mN。总之，该材料良好的驱动性能（大的驱动力）和表面摩擦力/黏附力的可逆转变，使驱动器具有出色捕获物体的能力，并且实现了水下物体的可逆地捕获和释放。此外，驱动器所存在的纤维状水凝胶结构赋予了该材料水下微小物体精确运输的能力。所制备的驱动器展现了超越自然的驱动能力（茅膏草），该工作为开发水下新型软机器人提供了灵感。 |
| 语种 | 中文 |
| 内容类型 | 学位论文 |
| 源URL | [http://ir.licp.cn/handle/362003/27343]  |
| 专题 | 兰州化学物理研究所_固体润滑国家重点实验室 |
| 作者单位 | 1.中国科学院兰州化学物理研究所; 2.中国科学院大学 |
| 推荐引用方式 GB/T 7714 | 马延飞. 界面润湿、黏附关系研究与湿黏附材料[D]. 北京. 中国科学院大学. 2020. |
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