| 题名 | 风化煤源腐殖质和热活化牡蛎壳修复镉、砷复合污染土壤的机制和技术研究 |
| 作者 | 毕冬雪 |
| 答辩日期 | 2020-05-23 |
| 文献子类 | 博士 |
| 授予单位 | 中国科学院大学 |
| 授予地点 | 中国科学院烟台海岸带研究所 |
| 导师 | 袁国栋 |
| 关键词 | 腐殖质 牡蛎壳废料 土壤修复 镉 砷 |
| 学位名称 | 工学博士 |
| 学位专业 | 环境工程 |
| 英文摘要 | 农田重金属污染面广量大，常呈镉、砷复合污染，治理修复的难度很大；重金属污染场地通常浓度较高、毒性大，缺少经济有效的治理技术。面对这些挑战，有必要研发高效、安全、低成本的修复材料和使用技术。本研究以数量大、来源广的风化煤和牡蛎壳为原料，经碱液提取和加热改性获得了难溶性腐殖质、活化牡蛎壳钝化剂以及水溶性腐殖质淋洗剂，采用红外光谱、扫描电镜、X-射线衍射等分析方法对其进行理化性质的表征，结合批平衡试验和动力学模型分析钝化剂和淋洗剂与镉和砷的结合过程和机制，对不同类型（红壤、黑土、潮土）的Cd、As复合污染土壤进行分级提取、批淋洗试验及盆栽试验，探究钝化剂和淋洗剂对于Cd和As的结合形态、生物有效性的影响。主要研究结果如下： （1）从风化煤提取的腐殖质具有良好的化学性质。用0.1 M的KOH溶液以液:固比40:1对新疆风化煤进行一次性提取获得的腐殖质淋洗剂具有较高的芳香性和丰富的含氧官能团。其羧基和酚羟基含量分别是7.55和2.84 mol/kg。此外，影响淋洗剂修复效果的重要参数临界胶束浓度（CMC）比同类商品腐殖质淋洗剂低，因而性能更好。 （2）煅烧可以改变牡蛎壳的理化性质。煅烧导致了牡蛎壳的pH升高、比表面积呈现先升后降的波动变化，这与牡蛎壳的表面形貌由加热前的碳酸钙-蛋白质片层结构和不规则微孔转变为矩形块状结构的微米级CaO颗粒有关。XRD和FTIR图谱验证了牡蛎壳中的矿物成分由CaCO3到CaO的转化。 （3）腐殖质淋洗剂对红壤、黑土、潮土中的Cd和As均有良好的去除效果，在pH接近中性时更利于土壤中Cd的洗脱。腐殖质淋洗剂在pH = 7、浓度为3672 mg C/L、液:土比为30:1、单次洗涤6~12 h的条件下，可去除红壤中41.9 mg Cd/kg和199.3 mg As/kg，黑土中33.5 mg Cd/kg和291.5 mg As/kg，潮土中30.4 mg Cd/kg和325.5 mg As/kg。土壤中Cd、As的去除机制包括Cd与腐殖质的外、内环络合、腐殖质-阳离子-As的键合以及As与腐殖质酚羟基的结合。800 ℃煅烧活化的牡蛎壳（OS800）可以作为洗脱废液的处理剂，同时去除Cd、As和有机质（TOC）。 （4）OS800和难溶性腐殖质对土壤中Cd、As具有良好的钝化效果。以2.0%的添加量施入Cd、As复合污染农田土壤后，OS800可使土壤中交换性Cd从60%降低至27%。在小白菜盆栽试验中，当添加量为2.0%时，OS800可使小白菜可食部分的Cd含量降低了98%，As降低了73%；难溶性腐殖质使可食部分的Cd含量降低了98%，As降低了71%，均符合国家食品安全标准。 （5）两种钝化剂修复土壤后，Cd、As的胃、肠阶段的可给性均降低。修复后土壤中Cd的胃阶段可给性为62.45~80.66%、肠阶段可给性为22.92~52.06%；As的胃阶段可给性为27.89~46.52%、肠阶段可给性为22.10~54.32%。相反，修复前土壤Cd、As的胃肠液提取态含量均超过添加OS800或难溶性腐殖质后的含量，说明钝化剂的添加显著降低了土壤中经口摄入的Cd、As对人体产生危害的风险。 |
| 语种 | 中文 |
| 内容类型 | 学位论文 |
| 源URL | [http://ir.yic.ac.cn/handle/133337/25315]  |
| 专题 | 中科院烟台海岸带研究所知识产出_学位论文 |
| 推荐引用方式 GB/T 7714 | 毕冬雪. 风化煤源腐殖质和热活化牡蛎壳修复镉、砷复合污染土壤的机制和技术研究[D]. 中国科学院烟台海岸带研究所. 中国科学院大学. 2020. |
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