| 题名 | 单壁碳纳米管与小粒子相互作用的第一性原理研究 |
| 作者 | 卢旭 |
| 学位类别 | 硕士 |
| 答辩日期 | 2008-05-31 |
| 授予单位 | 中国科学院金属研究所 |
| 授予地点 | 金属研究所 |
| 导师 | 成会明 |
| 关键词 | 碳纳米管 硫 SO2/SO3 第一性原理 相互作用 |
| 其他题名 | First-Principles Study on the Interaction between Single-walled Carbon Nanotubes and Small Particles |
| 学位专业 | 材料学 |
| 中文摘要 | 近年来，碳纳米管与小粒子的相互作用在碳纳米管的可控制备、气体传感器、官能化等方面受到广泛重视，因此成为碳纳米管实验和理论研究的热点之一。然而，硫作为生长促进剂影响碳纳米管生长的机制以及碳纳米管作为含硫气体分子传感器探测含硫气体分子的机制至今仍然存在争论。本论文从第一小性原理密度泛函方法出发，对硫原子、SO2 /SO3与碳纳米管相互作用机制作了初步探讨，并结合实验结果提出了可能的相互作用机制。 首先研究了硫原子在碳纳米管和含缺陷碳纳米管表面不同位置吸附时的吸附能、键长变化和电荷转移。结果表明： (1) 硫原子不能稳定的吸附在完整的碳纳米管的表面（包括管壁和端帽），因此硫原子与完整的碳纳米管相互作用不会影响碳纳米管的生长过程。(2) 硫原子在Stone-Wales缺陷处的吸附能也不足以形成稳定的化学键而对生长过程起作用。然而，硫原子在5-1DB缺陷(由五元环和一个悬键构成)处的吸附能比在其它位置都大得多，通过对比实验键长数据和NBO分析，我们可以断定在此吸附过程中形成了稳定的化学键。硫原子暂时稳定了5-1DB缺陷，一方面在碳纳米管表面形成相对不稳定的区域，有可能诱发Y型碳纳米管的生长；另一方面阻碍了碳原子位置的占据，影响碳纳米管的自愈合过程，抑制了5-1DB缺陷较多的小管径碳纳米管的生长。 其次研究了碳纳米管与SO2 /SO3分子相互作用的稳定结构及相应的吸附能和电荷转移。得到以下结论：(1) 碳纳米管与SO2分子的相互作用很微弱，不可能是室温下观察到的碳纳米管对SO2分子高灵敏性的原因。SO3分子与碳纳米管反应的某些构型相互作用较强，能自发进行，因此碳纳米管能应用于探测含硫气体分子。但是这些构型的相互作用机制仍不足以解释实验中得到的高灵敏性。 (2) 氮掺杂可以在碳纳米管网络中引入多余的电子，改变碳纳米管表面稳定的C-Cπ键共轭结构，减小非平面变形，提高邻位碳原子化学活性，从而有效增加了碳纳米管和SO2和SO3分子的相互作用强度，改善了碳纳米管作为含硫气体分子传感器的性能。 通过以上研究，加深了对含硫生长促进剂粒子和含硫气体分子与碳纳米管相互作用机制的认识，为实验中利用生长促进剂控制碳纳米管生长和碳纳米管在含硫气体分子传感器的应用提供了有意义的理论基础。 |
| 语种 | 中文 |
| 公开日期 | 2012-04-10 |
| 页码 | 81 |
| 内容类型 | 学位论文 |
| 源URL | [http://ir.imr.ac.cn/handle/321006/17193]  |
| 专题 | 金属研究所_中国科学院金属研究所 |
| 推荐引用方式 GB/T 7714 | 卢旭. 单壁碳纳米管与小粒子相互作用的第一性原理研究[D]. 金属研究所. 中国科学院金属研究所. 2008. |
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