题名Ce基固溶体催化剂上碳颗粒物的催化氧化
作者朱玲
学位类别博士
答辩日期2005-06-01
授予单位中国科学院研究生院
授予地点北京
导师郝郑平 ; 王学中
关键词碳颗粒物 铈锆固溶体催化剂 负载型铈锆固溶体催化剂 类钙钛 矿复合氧化物 催化氧化
学位专业环境科学
中文摘要本论文以柴油车排放碳颗粒污染物(soot)的催化氧化为研究目标, 系统考察了Ce,Zr,-,02、负载型M—Ceo.6Zro.。02和La2Cu04类钙钛矿系列催化剂对soot燃烧的催化活性, 并运用多种实验技术对催化剂进行表征, 研究了催化剂组成、反应气氛、反应条件和不同金属负载对活性的影响;对Ceo.5Zro.。0。表面氧种和反应机理进行了分析: 考察了金属离子掺杂对纳米类钙钛矿复合氧化物催化活性的影响。主要结果如下:
1.Ce,Zr,-,02系列催化剂
zr的存在对Ce,Zr,-,02系列催化剂上soot的燃烧有促进作用; 由于Ce,zr,。()2可把NO转化成氧化能力高于02的N02,反应体系中共存的N0有利于soot燃烧反应的进行;Ceo.。Zra.。02催化剂表面活性氧种为02’,在催化氧化soot过程中,溢流机理和氧化还原机理协同发生作用。
2.M-Ceo.sZr。.;0。系列催化剂
负载型催化剂(M-Ce。5Zro.。0。,M=K,Cu,Ag)保持原有的Ceo.sZro.。02晶体结构, 但晶相的对称性和晶形的完整性发生变化; 负载活性组分能提高Ceo.5Zro.soz催化剂对soot的催化氧化能力;所有组分均存在最佳负载量:N0的存在能提高催化剂的活性。I(N03的熔点较低, 在燃烧过程中能改善催化剂与soot的接触状态进而提高催化活性。本工作首次采用原位XRD方法探索了反应过程中熔融状态的KN03对催化活性的影响;soot燃烧的中间产物C02(ads)与K’生成K2C03,以K2C03的形式释放出C02, 促进soot燃烧过程;CuCl。在焙烧过程中产生的Cu~OCl:在soot燃烧过程首先分解成CuCI;反应遵循溢流机理,催化活性明显提高。
3.La};K。Cu氓系列催化剂
使用柠檬酸络合法制备纳米级La2Cu04类钙钛矿复合氧化物催化剂, 以l(+部分取代La2Cu04中的La3+, 催化剂晶体结构和活性随取代量的不同产生差异。x=O.2时催化剂保持四方晶相,催化活性最高,soot的起燃温度下降到320℃ 。
语种中文
学科主题环境化学
公开日期2011-12-15
内容类型学位论文
源URL[http://ir.rcees.ac.cn/handle/311016/2158]  
专题生态环境研究中心_环境纳米材料实验室
推荐引用方式
GB/T 7714
朱玲. Ce基固溶体催化剂上碳颗粒物的催化氧化[D]. 北京. 中国科学院研究生院. 2005.
个性服务
查看访问统计
相关权益政策
暂无数据
收藏/分享
所有评论 (0)
暂无评论
 

除非特别说明,本系统中所有内容都受版权保护,并保留所有权利。


©版权所有 ©2017 CSpace - Powered by CSpace