题名 | Ce基固溶体催化剂上碳颗粒物的催化氧化 |
作者 | 朱玲 |
学位类别 | 博士 |
答辩日期 | 2005-06-01 |
授予单位 | 中国科学院研究生院 |
授予地点 | 北京 |
导师 | 郝郑平 ; 王学中 |
关键词 | 碳颗粒物 铈锆固溶体催化剂 负载型铈锆固溶体催化剂 类钙钛 矿复合氧化物 催化氧化 |
学位专业 | 环境科学 |
中文摘要 | 本论文以柴油车排放碳颗粒污染物(soot)的催化氧化为研究目标, 系统考察了Ce,Zr,-,02、负载型M—Ceo.6Zro.。02和La2Cu04类钙钛矿系列催化剂对soot燃烧的催化活性, 并运用多种实验技术对催化剂进行表征, 研究了催化剂组成、反应气氛、反应条件和不同金属负载对活性的影响;对Ceo.5Zro.。0。表面氧种和反应机理进行了分析: 考察了金属离子掺杂对纳米类钙钛矿复合氧化物催化活性的影响。主要结果如下: 1.Ce,Zr,-,02系列催化剂 zr的存在对Ce,Zr,-,02系列催化剂上soot的燃烧有促进作用; 由于Ce,zr,。()2可把NO转化成氧化能力高于02的N02,反应体系中共存的N0有利于soot燃烧反应的进行;Ceo.。Zra.。02催化剂表面活性氧种为02’,在催化氧化soot过程中,溢流机理和氧化还原机理协同发生作用。 2.M-Ceo.sZr。.;0。系列催化剂 负载型催化剂(M-Ce。5Zro.。0。,M=K,Cu,Ag)保持原有的Ceo.sZro.。02晶体结构, 但晶相的对称性和晶形的完整性发生变化; 负载活性组分能提高Ceo.5Zro.soz催化剂对soot的催化氧化能力;所有组分均存在最佳负载量:N0的存在能提高催化剂的活性。I(N03的熔点较低, 在燃烧过程中能改善催化剂与soot的接触状态进而提高催化活性。本工作首次采用原位XRD方法探索了反应过程中熔融状态的KN03对催化活性的影响;soot燃烧的中间产物C02(ads)与K’生成K2C03,以K2C03的形式释放出C02, 促进soot燃烧过程;CuCl。在焙烧过程中产生的Cu~OCl:在soot燃烧过程首先分解成CuCI;反应遵循溢流机理,催化活性明显提高。 3.La};K。Cu氓系列催化剂 使用柠檬酸络合法制备纳米级La2Cu04类钙钛矿复合氧化物催化剂, 以l(+部分取代La2Cu04中的La3+, 催化剂晶体结构和活性随取代量的不同产生差异。x=O.2时催化剂保持四方晶相,催化活性最高,soot的起燃温度下降到320℃ 。 |
语种 | 中文 |
学科主题 | 环境化学 |
公开日期 | 2011-12-15 |
内容类型 | 学位论文 |
源URL | [http://ir.rcees.ac.cn/handle/311016/2158] |
专题 | 生态环境研究中心_环境纳米材料实验室 |
推荐引用方式 GB/T 7714 | 朱玲. Ce基固溶体催化剂上碳颗粒物的催化氧化[D]. 北京. 中国科学院研究生院. 2005. |
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