| 题名 | 酸功能化离子液体杂化介孔硅基材料的制备、表征及催化应用 |
| 作者 | 刘文巧 |
| 答辩日期 | 2018-05-24 |
| 授予单位 | 中国科学院大学 |
| 授予地点 | 北京 |
| 导师 | 李臻 |
| 关键词 | 酸性离子液体 硅基中空介孔微球 负载 聚甲氧基二甲醚 Acidic ionic liquids Silica-based hollow mesoporous microspheres Immobilization Polyoxymethylene dimethyl ethers |
| 学位名称 | 理学硕士 |
| 其他题名 | 无 |
| 学位专业 | 物理化学 |
| 英文摘要 | 近年来，酸功能化离子液体因其独特的热稳定性，良好的溶解性以及较高的催化活性，在催化领域展示出广泛的应用前景，而且部分研究已经进入工业化开 发过程。但是离子液体作催化剂的均相反应体系仍存在催化剂分离循环的困难， 这势必影响离子液体催化剂的大规模应用。 针对酸性离子液体作催化剂与产物难分离且用量大等缺点，本文合成了磺酸 修饰的硅基中空介孔微球负载离子液体的催化材料(HMSS-n-SO3H@RIL)并将 其用于催化合成聚甲氧基二甲酶(DMMn)，以探究材料的催化效果。主要研究内 容与结果如下: (1)采用"阳离子表面活性剂辅助边择性刻蚀"的方法，以正硅酸四乙醋 (TEOS)和 3-琉丙基三乙氧基硅炕(MPTMS)作硅源，通过调节硅源中 MPTMS 的含量 n、刻蚀温度、刻蚀时间等制备了一系列磺酸修饰的硅基中空介孔微球载 体(HMSS-n-SO3H)，并通过 Brønsted 酸性离子液体硅氧炕前驱体水解缩聚的 方法把离子液体负载到硅基中空介孔微球载体上，制备一系列磺酸修饰的硅基中 空介孔微球负载离子液体的催化材料(HMSS-n-SO3H@RIL)。采用 FT-IR，元素分析，热重分析，N2 吸附-脱附，XPS，SEM，TEM 等表征于段对所合成的材 料进行表征，结果表明材料具有较好的稳定性，且酸性离子液体成功负载到载体 上。研究发现，刻蚀条件对所制备的催化材料的性质有一定的影响，当刻蚀温度 为 50C，反应时间分别为 10h 和 12h 时所制备的材料(HMSS-n-SO3H1@RIL 和 HMSS-n-SO3H2@RIL)具有较好的介孔结构，较大的比表面积。 (2)将不同条件下制备的 HMSS-n-SO3H@RIL 材料用于催化甲缩醒和三聚 甲醒反应，合成聚甲氧基二甲酶，研究了它们的催化活性。结果表明，在 n 为 33% ， 刻蚀温度为 50oC ， 刻蚀 时间为 12h 条件下，所制备的 材料 HMSS-33%-SO3H2@RIL 表现出最佳的催化效果。三聚甲醒的转化率及 DMM3-8 的选择性分别为 94.95%和 53.27%。通过考察原料摩尔比、催化剂用量、反应温 度、反应时间、反应压力的影响，优化了聚甲氧基二甲酶的合成反应条件。 HMSS-33%-SO3H2@RIL 催化剂在甲缩醒与三聚甲醒的摩尔比为 2:1，催化剂用 量为原料总质量的 5%，反应温度为 120oC，反应时间为 2h，压力为 0.5Mpa 时， 表现出最佳活性。HMSS-33%-SO3H2@RIL 在重复使用中催化活性有较大程度的 降低，说明催化剂的稳定性还有待于进一步提高。 |
| 内容类型 | 学位论文 |
| 源URL | [http://ir.licp.cn/handle/362003/25211]  |
| 专题 | 兰州化学物理研究所_OSSO国家重点实验室 |
| 作者单位 | 1.中国科学院大学 2.中国科学院兰州化学物理研究所; |
| 推荐引用方式 GB/T 7714 | 刘文巧. 酸功能化离子液体杂化介孔硅基材料的制备、表征及催化应用[D]. 北京. 中国科学院大学. 2018. |
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