题名重金属Zn(II)在金属氧化物表面的吸附可逆性机理研究
作者李薇
学位类别博士
答辩日期2007-06-01
授予单位中国科学院研究生院
授予地点北京
导师潘纲
关键词温度 固体浓度(Cp) 吸附-解吸 吸附可逆性 亚稳平衡态 循环温度扫描(CTS) EXAFS Zn(II) 锐钛型TiO2 α-FeOOH Temperature Particle concentration (Cp) Adsorption-desorption Adsorption reversibility Metastable-equlibrium state Circulative temperature scanning (CTS) anatase goethite
其他题名Studies on the adsorption reversibility mechanism of Zn(II) at metal oxides -water interfaces
学位专业环境科学
中文摘要本文将宏观的吸附-解吸等温线实验、循环温度扫描(CTS)技术与微观的X射线吸收精细结构(XAFS)技术手段相结合,系统地研究了重金属Zn(II)在金属氧化物表面的吸附可逆性机理。 0.1 M NaNO3介质中,Zn(II)在锐钛型TiO2和α-FeOOH表面的吸附-解吸实验结果表明:(1)Zn(II)在锐钛型TiO2和α-FeOOH表面的吸附反应均是吸热过程,随反应温度升高吸附等温线显著升高。(2)两个体系表现出不同强度的吸附不可逆性和“固体浓度(Cp)效应”,且随反应温度升高两个体系的吸附不可逆性和“Cp效应”均明显减弱。(3)较低的反应温度下,两体系均表现出明显的“Cp效应”和吸附不可逆性;且不可逆性受Cp的影响,随Cp增大不可逆性增强。(4)较高的反应温度(T= 40 、45 oC)下,Zn(II)-锐钛型TiO2体系的“Cp效应”消失而表现出较高的吸附可逆性,且可逆性基本不受Cp的影响。吸附-解吸的实验结果说明:温度可以通过影响体系的吸附可逆性而影响反应的平衡性质,从而表现出不同强度的“Cp效应”。 不同平衡反应温度、不同Cp、不同吸附量的循环温度扫描(CTS)实验结果表明:(1)对于不可逆的两吸附体系,反应终了时Zn(II)是以不同的亚稳平衡态(MEA状态)结合在金属氧化物表面的,表现出明显的“MEA效应”。(2)不同反应条件下所得到的MEA状态的稳定性(平衡性)及可逆性程度是不同的,它受反应条件和过程的影响。(3)随反应温度的升高和吸附量的增大,体系的“MEA效应”和不可逆性均明显减弱;随Cp增大,“MEA效应”和不可逆性均逐渐增强。 Zn(II)-锐钛型TiO2体系的EXAFS 实验结果表明:(1)pH 6.3,0.1 mol/L NaNO3介质中,吸附态Zn(II)主要是四配位的四面体结构存在,Zn-O平均原子间距为R= 1.98 ± 0.01 Å。(2)吸附态Zn(II)在锐钛型TiO2表面存在两种不同的结合方式:键合力较强的边-边结合与键合力较弱的角-角结合,分别对应两不同的Zn-Ti原子间距R1= 3.25 ± 0.02 Å和R2= 3.69 ± 0.03 Å。边-边和角-角两种结合方式的比例(N1/N2)受反应过程可逆性的影响:(1)低温下,随着Cp增大、吸附量降低,吸附不可逆性增加,边-边结合的吸附态Zn比例基本不变,而角-角结合的Zn比例减少,导致N1/N2增大。(2)随温度升高和吸附量增大,吸附不可逆性减小,N1/N2减小。(3)高温(40 oC)下,体系具有高的吸附可逆性,“Cp效应”消失,N1/N2不受Cp影响。EXAFS实验结果说明:实际吸附反应终了时,吸附态分子是以不同的MEA状态结合在固体表面的,吸附产物的微观构型受反应过程和不可逆性的影响。 实验结果从宏观和微观上系统地揭示了温度、Cp、吸附等温线和可逆性之间的相互关系及作用机理,同时从多方面验证了MEA理论。这为污染物在环境中的毒性/生物可给性机理研究提供了一个新的方向。
语种中文
学科主题环境水质学
公开日期2010-06-24
内容类型学位论文
源URL[http://ir.rcees.ac.cn/handle/311016/453]  
专题生态环境研究中心_环境水质学国家重点实验室
推荐引用方式
GB/T 7714
李薇. 重金属Zn(II)在金属氧化物表面的吸附可逆性机理研究[D]. 北京. 中国科学院研究生院. 2007.
个性服务
查看访问统计
相关权益政策
暂无数据
收藏/分享
所有评论 (0)
暂无评论
 

除非特别说明,本系统中所有内容都受版权保护,并保留所有权利。


©版权所有 ©2017 CSpace - Powered by CSpace