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题名	多相臭氧化催化剂的研制及降解水中有机物的研究
作者	邢胜涛
学位类别	博士
答辩日期	2009-06-01
授予单位	中国科学院研究生院
授予地点	北京
导师	胡春
关键词	多相催化臭氧化 2 4-D 高分散 多价态 负载 矿化 heterogeneous catalytic ozonation 2 4-D high dispersion multivalence support mineralization
其他题名	Studies on preparation of heterogeneous catalysts and catalytic ozonation of organics in water
学位专业	环境科学
中文摘要	多相催化臭氧化具有对有机污染物氧化彻底、稳定性好、催化剂可再生重复 使用等优点，近年来成为环境领域的研究热点。但是目前对于催化剂的制备方法、 结构形态与其活性之间关系的研究不够深入，特别对于水相的反应，多相催化臭 氧化反应的机理研究仅仅局限于理论上的推测，缺乏系统而深入的研究，并且多 相催化臭氧化技术应用于实际水处理工艺的关键是高效稳定的催化材料。本论文 从以上几个方面出发，采用不同方法制备了不同形态的催化剂，通过XRD、 UV-DRS、XPS、FTIR、TPR 等表征技术，考察组成和结构对催化材料性能的影 响，利用羟基捕获剂、无机阴离子为探针对催化反应机理进行了研究，并将催化 剂固定化，通过固定床循环实验考察了其应用于实际水处理工艺的可行性。研究 内容和研究结果如下： 1. 有序介孔氧化锆负载多价态过渡金属氧化物臭氧化催化剂的研制 （1）负载型多价态锰氧化物和钴氧化催化剂 分别以乙酸锰、乙酸钴为前驱体，有序介孔氧化锆(MZ)为载体，采用浸渍、 水洗、煅烧的方法， 制备了高分散负载型多价态锰氧化物、钴氧化物 [MnOx(CoOx)/MZIW]。活性实验证明，上述催化剂在不同pH 条件下均具有很高 的催化臭氧化活性，能够完全矿化2, 4-D，且对不同结构的有机物均有良好的催 化效果，可以有效的降解腐殖酸并降低消毒副产物的生成量。物化表征与活性实 验证实高分散、多价态的金属氧化物MnOx(CoOx)/MZIW 更有利于界面电子的 转移，从而具有更好的催化性能。 (2) 负载型双金属催化剂 以硝酸钴、硝酸铁为前驱体，通过等体积浸渍法制备了负载型双金属催化剂 FeCo/MZIW，同单金属催化剂相比，Fe、Co 之间有较好的协同作用，催化活性 和稳定性有了较大提高。2. 多相催化臭氧化固液界面反应机制 催化剂催化分解臭氧的能力与其活性密切相关，典型羟基捕获剂叔丁醇的加 入明显抑制了2, 4-D 的降解，说明反应机理是催化剂催化臭氧分解生成了活性更 强的羟基自由基。通过研究磷酸根在不同pH 值条件下，对催化剂催化臭氧化效 率和有机物在催化剂表面吸附率的影响，结合离位红外(FTIR)与原位衰减全反射 红外（ART-FTIR）表征，证实催化剂表面路易斯酸位是重要的活性位点。酸性 和中性条件下多相催化臭氧化过程以界面反应为主，有机物主要在催化剂表面被 臭氧和羟基自由基所氧化；碱性条件下以液相反应为主，界面反应受到抑制，有 机物主要被水溶液中的氧化剂所氧化。 3. 蜂窝陶瓷负载钴氧化物（Co/Al2O3/ceramic）及应用可行性研究 以蜂窝陶瓷为第一载体，以拟薄水铝石为前驱体，在蜂窝陶瓷上涂覆一层氧 化铝作为第二载体，增大载体有效催化面积，采用等体积浸渍法制备了蜂窝陶瓷 负载钴氧化物催化剂。实验结果表明，该催化剂性质稳定，在水中浸泡一个月后 的脱落率仅为1%。pH 4-9 范围内，催化剂的活性基本不受水溶液的pH 值影响， 无机阴离子如HCO3 -、SO4 2-、PO4 3-对催化剂的抑制作用很小。以水厂原水为配 水通过循环实验考察该催化剂的稳定性，在多次重复使用后催化剂仍有很好的活 性，且钴离子的释放很少，而在500℃煅烧3h 就可以将催化剂再生，具有很好 的应用前景。
语种	中文
学科主题	环境水质学
公开日期	2010-06-07
内容类型	学位论文
源URL	[http://ir.rcees.ac.cn/handle/311016/332]
专题	生态环境研究中心_环境水质学国家重点实验室
推荐引用方式 GB/T 7714	邢胜涛. 多相臭氧化催化剂的研制及降解水中有机物的研究[D]. 北京. 中国科学院研究生院. 2009.

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