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题名	混凝去除消毒副产物前驱体的形态匹配机制研究
作者	赵赫
学位类别	博士
答辩日期	2009-06-01
授予单位	中国科学院研究生院
授予地点	北京
导师	曲久辉
关键词	混凝 消毒副产物 前驱体 铝形态 形态匹配 ESI-MS 聚合-水解 coagulation disinfection byproduct precursor aluminum species optimum speciation polymerization-hydrolysis
其他题名	Mechanism of disinfection byproduct precursors control by aluminum coagulation based on speciation matching
学位专业	环境工程
中文摘要	控制饮用水中消毒副产物（DBPs）是保障饮用水质安全、降低水质健康风 险的重要研究课题。强化常规处理工艺去除DBPs 前驱体进而控制DBPs 的生成 受到关注，其中强化絮凝被认为是最可行技术之一。但目前尚未考虑絮凝剂在反 应过程中水解形态转化及絮凝剂不同形态与DBPs 前驱体自身形态特征的相互作 用关系。为此，本文以絮凝剂水解过程中铝形态的变化为基础，对混凝去除不同 形态DBPs 前驱体进行研究，并进一步探讨了絮凝剂铝形态与有机物形态对优化 去除DBPs 前驱体的机理，试图建立基于形态匹配机制的DBPs 控制原理和途径。 采用电喷雾-质谱（ESI-MS）表征方法研究了较低浓度不同絮凝剂的铝形态 分布，检测出单体、二聚体、三聚体、四聚体等多种铝形态，与其它方法相比具 有明显优越性。同时进一步考察了ESI-MS 表征过程中主控条件（样品锥电压） 对铝形态分布的影响，确定最佳样品锥电压为70 V；并利用ESI-MS 研究了絮凝 剂浓度、陈化时间、有机物对铝形态分布的影响，进一步发展了絮凝剂形态的表 征方法。 基于ESI-MS与ESI-MS/MS方法，对AlCl3和聚合氯化铝（PACl）在常规絮凝 剂投量下pH值对铝盐形态转化的影响进行了研究，并且重点考察了AlCl3水解过 程的铝形态变化。结果表明，随pH值增加，AlCl3主要在弱酸性pH范围发生强烈 的水解聚合反应；而PACl在整个过程中比较稳定。进一步在弱酸性pH范围内对 AlCl3水解进行研究，结果表明，在混凝剂水解过程中，高聚态铝遵循从聚合到 分解的机理：随pH值增加，AlCl3水解产生单体与二聚体，进一步聚合成为低聚 体；低聚体通过自身聚合而形成中聚体，然后聚合形成高聚体；这些中聚体与高 聚体可分解为低聚体，最终形成无定形Al(OH)3胶体。 采用超滤法对腐殖酸进行分子量分级，对铝形态与腐殖酸中DBPs 前驱体分 子量的匹配关系进行研究。研究结果表明，AlCl3在pH 5.5 原位产生的Al13比PACl 中预制Al13 表现出更好的去除卤乙酸（HAAs）前驱体能力；但AlCl3 原位产生的Al13 对三卤甲烷（THMs）前驱体并没有表现出同样的去除能力。PACl 中预制 Al13 具有比原位Al13 更好THMs 前驱体去除效果。低分子量HAAs 前驱体（<30 kDa）的最大去除是通过pH 5.5 时原位Al13 的电中和作用；而高分子量HAAs 前驱体（>30 kDa）的最大去除是通过pH 7.5 时预制Al13 与Al(OH)3 的凝聚与吸 附作用；各分子量THMs 前驱体的最大去除是通过pH 5.5 时预制Al13 的电中和 作用。 根据SUVA 值（254nm 处紫外吸收与有机碳含量比值）与DBPs 前驱体之间 的相关关系，将DBPs 前驱体分为高芳香度、低芳香度与无芳香度DBPs 前驱体。 原位Al13 对高芳香度DBPs 前驱体有优先选择性；预制Al13 与低芳香度DBPs 前 驱体优先结合；原位Al13 对去除无芳香度DBPs 前驱体的作用最差。进一步考察 了不同有机物结构与铝形态对混凝去除DBPs 前驱体的作用机理，结果表明，原 位产生的Al13 可优先去除芳香结构与羧酸结构的DBPs 前驱体；铝盐混凝对于脂 肪结构DBPs 前驱体的去除效果并不显著，低聚铝与预制Al13 对此类DBPs 前驱 体有弱优先结合能力。
语种	中文
学科主题	水处理工程
公开日期	2010-06-03
内容类型	学位论文
源URL	[http://ir.rcees.ac.cn/handle/311016/300]
专题	生态环境研究中心_环境水质学国家重点实验室
推荐引用方式 GB/T 7714	赵赫. 混凝去除消毒副产物前驱体的形态匹配机制研究[D]. 北京. 中国科学院研究生院. 2009.

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