| 题名 | 稀土钙钛矿催化剂上催化氧化NO的研究 |
| 作者 | 温雨鑫 |
| 学位类别 | 硕士 |
| 答辩日期 | 2006-06-01 |
| 授予单位 | 中国科学院研究生院 |
| 授予地点 | 北京 |
| 导师 | 贺泓 |
| 关键词 | 钙钛矿 NO氧化 La1-xCexNi1-yCoyO3 SBA-15 表面硝酸盐 Perovskite NO oxidation Nitrate |
| 其他题名 | Catalytic oxidation of NO over rare-earth perovskite catalysts |
| 学位专业 | 环境科学 |
| 中文摘要 | 柴油机等稀燃发动机尾气排放中的氮氧化物（NOx）净化是一个尚未解决的世界性难题。在NOx去除催化剂之前组合NO氧化催化剂，往往能提高NOx去除效率。因此，开发高效廉价的NO氧化催化剂具有实际意义。 本论文中，在对国内外NO氧化研究详细总结的基础上，首次对稀土钙钛矿体系上的NO催化氧化反应进行了研究。通过对La1-xCexNiyCo1-yO3系列催化剂的活性评价，发现不同的A、B位元素掺杂对钙钛矿催化剂催化氧化NO的反应活性有较大影响。B位上Co的氧化活性好于Ni，Ni与Co同时存在时，并无协同作用；A位上，Ce的掺杂能大幅度提高LaCoO3钙钛矿的活性，当Ce的掺杂量为x=0.2时，其催化氧化效果最佳。当超过此量时，催化剂的活性反而会有一定程度的下降。通过BET、XRD、XPS、DRIFTS及TPD等研究手段，系统地研究了La1-xCexCoO3系列催化剂上的NO催化氧化反应的过程及机理。反应过程中，反应物O2和NO分别以表面吸附物种形式在催化剂表面发生氧化反应，脱附后释放NO2到气相中。催化剂表面吸附含氮物种包括单齿硝酸盐、桥式硝酸盐和连二次硝酸盐（N2O22-）。其中只有单齿硝酸盐能够脱附分解形成NO2，是表面的关键物种，其脱附温度越低，则催化剂的催化活性越高。适量Ce离子的掺杂，会一定程度上降低LaCoO3中Co离子的价态，提高了晶格氧流动性、表面氧活性以及降低了表面关键物种单齿硝酸盐的脱附温度，从而大幅度提高催化活性。而当Ce掺杂超过最佳量时，会使催化剂中产生较多的低活性CeOx和Co3O4相，并且由于A位大量空位，B位上Co离子价态回升，降低了表面吸附氧的浓度，从而了降低表面氧化能力，造成Ce加入量x=0.3, 0.4时，催化活性的降低。 在此基础上，本论文还通过浸渍法将质量百分比为60%的LaCoO3钙钛矿催化剂负载于SBA-15载体上，并进行NO催化氧化反应活性测试。结果表明，负载后的钙钛矿催化剂活性明显提高。通过BET、XRD、SEM和TEM手段进行表征，发现由于催化剂进入载体孔道中，避免了钙钛矿的高温烧结，从而提高了催化剂的活性。 |
| 语种 | 中文 |
| 学科主题 | 环境化学 |
| 公开日期 | 2010-06-22 |
| 内容类型 | 学位论文 |
| 源URL | [http://ir.rcees.ac.cn/handle/311016/411]  |
| 专题 | 生态环境研究中心_大气环境科学实验室 |
| 推荐引用方式 GB/T 7714 | 温雨鑫. 稀土钙钛矿催化剂上催化氧化NO的研究[D]. 北京. 中国科学院研究生院. 2006. |
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