卫生填埋是城市生活垃圾最主要的处理方式之一。垃圾中的生物可降解组分在填埋场中经过发酵会产生大量的垃圾填埋气，其主要成分是CH4和CO2。目前国内最成熟的填埋气处理方式是提纯分离，分离过程中会将高纯度CO2通常会直接排放到空气中。使用固体氧化物电解池（SOEC）电催化将CO2高效转化为CO，不仅可以避免温室气体排放，而且实现了碳资源的充分利用，是一种清洁环保的CO2资源化工艺。

     本论文针对填埋气CO2电催化转化过程中的电极催化活性差和稳定性不足的问题，开发了新型双钙钛矿脱溶阴极材料Pr0.9Ba0.9Mn2O5+δ，并通过Fe元素部分取代B位Mn实现Fe、Mn双脱溶以提升材料的催化活性。在此基础上，研究了双钙钛矿脱溶阴极SOEC的CO2电解性能，分析了采用该电极材料电解填埋气中CO2技术的经济效益和环境效益，初步确定了SOEC电解处理填埋气中CO2应用方案的可行性。

     论文的主要研究内容和成果包括：

     （1）研究了AA’B2O5型钙钛矿材料PrBaMn2O5+δ的脱溶热力学，通过调节不同的A/B比例，发现A缺位有利于B位金属脱溶。通过对掺杂Fe/Ni/Co元素PrBaMn2O5+δ的容差因子分析，发现掺杂离子量越大容易发生脱溶。热力学分析结果与PrBaMn2O5+δ还原脱溶后样品的XRD分析结果吻合。

     （2）通过XRD分析筛选出PrxBaxMn2O5+δ系列材料脱溶的最佳A/B比例材料Pr0.9Ba0.9Mn2O5+δ。制备了MnO脱溶Pr0.9Ba0.9Mn2O5+δ双钙钛矿脱溶阴极材料和SOEC。利用XRD和TEM表征了该材料的物相构成和表面形貌，测试了该类SOEC的CO2电解性能。当温度为850℃，电解电压为1.6V，电解池的电流密度为0.181 A?cm-2。

     （3）通过Fe/Ni/Co三种元素掺杂优化Pr0.9Ba0.9Mn2O5+δ材料的催化性能，筛选并制备了Fe-MnO双脱溶Pr0.9Ba0.9Mn1.64Fe0.36O5+δ阴极材料。以其为阴极构建SOEC，当温度为850℃，电解电压为1.6V，电解池的电流密度为0.638 A?cm-2。其催化性能可与商业化电极Ni/YSZ相媲美，且抗积碳性明显更优。

     （4）提出了基于SOEC的填埋气CO2资源化工艺方案，分析了方案的经济效益和环境效益。以本研究的CO2电解效率为依据，分析结果表明该工艺方案的估算成本费为1.30元/m3，综合盈利为1.63元/m3，投资回收期为5-6年。该工艺的环境效益为每年减少1000吨的CO2排放。