| 题名 | C60系列纳米材料对重金属污染物的易化运移作用研究 |
| 作者 | 袁 玥 |
| 答辩日期 | 2017-06 |
| 文献子类 | 硕士 |
| 授予单位 | 中国科学院大学 |
| 授予地点 | 北京 |
| 导师 | 彭先佳 |
| 关键词 | 易化运移 重金属 Facilitated Transport C60系列纳米材料 Heavy Metals 多孔介质 C60 Series Carbon Nanomaterials 吸附 Porous Media Adsorption |
| 其他题名 | Facilitated transport of heavy metal contaminants byC60 series carbon nanomaterials |
| 学位专业 | 环境科学 |
| 英文摘要 | 碳纳米材料由于其广阔的应用前景被大量关注研究，同时，其环境安全性也成为科学研究的热点。由于碳纳米材料具有高吸附性能和强迁移行为，极有可能对环境中的重金属污染物产生易化运移作用，从而造成危害。因此，研究碳纳米材料对重金属的易化运移作用，是对碳纳米材料环境安全性的重要补充。本研究首先选取C60作为典型碳纳米材料，重点研究了其原始态（C60）、表面络合态（SDBS络合态C60）及表面氧化态（C60(OH)n）三种材料在水环境中的稳定性和迁移行为。其次，深入研究了C60(OH)n纳米颗粒对单组份重金属（Cu2+）和双组分重金属（Cu2+和Cd2+）的易化运移作用。取得的主要研究成果如下： （1）研究了C60、SDBS络合态C60和C60(OH)n三种碳纳米材料在水环境中的稳定性和迁移行为。Zeta电位测试和陈化实验结果显示，两种改性碳纳米材料的稳定性均较C60更强，说明表面络合和表面氧化改性均显著提高碳纳米材料的水环境稳定性。对SDBS络合态C60的聚沉行为研究发现，在近中性pH条件下，络合态C60的临界聚沉浓度为550 mM NaCl。对C60和络合态C60在不同离子强度的穿透曲线的研究结果表明，络合态C60纳米颗粒比C60纳米颗粒具有更高的C/C0峰值，即具有更强的迁移能力。同时，对C60(OH)n在不同孔隙水流速和pH下的穿透曲线的研究结果发现，C60(OH)n也具有很强的水环境迁移行为，C/C0值超过0.95。 （2）由于研究了C60(OH)n分散性好，且具强稳定性和迁移能力，选取其作为研究对象，研究了不同条件下C60(OH)n对单组分重金属Cu2+的易化运移作用。结果发现，在所有考察的条件下，C60(OH)n均表现出对Cu2+具有极强的易化运移作用，且pH和C60(OH)n浓度对易化运移的影响显著。使用了非平衡两区运移模型对Cu2+的穿透曲线进行拟合。拟合结果发现，C60(OH)n纳米颗粒的存在降低了Cu2+在介质中迁移的阻滞系数。通过等温吸附试验和吸附动力学实验考察易化运移作用的机理，结果发现，C60(OH)n纳米颗粒对Cu2+的易化运移作用主要来自于其对Cu2+极强的吸附能力。此外，还发现C60(OH)n的存在可以降低介质对Cu2+的吸附速率，使得介质与Cu2+结合需要更长的时间，因此也使得Cu2+具有充足的运移时间，从而起到易化运移的作用。 （3）研究了介质中预先存在C60(OH)n对Cu2+迁移的影响和C60(OH)n对预污染介质中Cu2+释放的影响。结果发现，当介质中预先存在滞留的C60(OH)n纳米颗粒时，Cu2+的迁移有微弱的提高。这可能是由于滞留在介质表面的C60(OH)n纳米颗粒很容易被重新释放出来并且携带少量 Cu2+迁移。而当向预污染介质中通入C60(OH)n分散液时，C60(OH)n显著提高了Cu2+的释放率，这意味着C60(OH)n纳米颗粒可能会促进污染的扩散，具有很高的环境风险。 （4）研究了C60(OH)n对双组分重金属Cu2+和Cd2+的竞争吸附和易化运移作用。结果发现，单组分吸附时，C60(OH)n纳米颗粒对Cu2+和Cd2+均有很强的吸附能力。而在双组分共存体系中，C60(OH)n对Cd2+的吸附作用则显著下降。Cu2+和Cd2+之间存在竞争吸附效应，Cu2+和Cd2+与C60(OH)n之间发生吸附作用的主要机制可能是离子交换和物理扩散。在惰性介质和反应性介质中，C60(OH)n均对Cu2+产生了较显著的易化运移作用，而对Cd2+的易化运移则不明显。在惰性介质中，Cu2+和Cd2+不仅存在对介质上反应位点的竞争，还存在对C60(OH)n上吸附位点的竞争，两种竞争机制的叠加作用导致Cu2+的易化运移作用较单组分时减弱，而Cd2+的易化运移作用增强。而在反应性介质中，由于对C60(OH)n的竞争吸附导致Cu2+的易化运移作用较单组分时明显下降，但是因为Cd2+在反应性介质中滞留严重，且使用的重金属浓度也不足以在反应性介质中产生竞争现象，Cd2+的迁移并没有受到Cu2+的影响。 |
| 内容类型 | 学位论文 |
| 源URL | [http://ir.rcees.ac.cn/handle/311016/38738]  |
| 专题 | 生态环境研究中心_环境水质学国家重点实验室 |
| 作者单位 | 中国科学院生态环境研究中心 |
| 推荐引用方式 GB/T 7714 | 袁 玥. C60系列纳米材料对重金属污染物的易化运移作用研究[D]. 北京. 中国科学院大学. 2017. |
| 个性服务 |
| 查看访问统计 |
| 相关权益政策 |
| 暂无数据 |
| 收藏/分享 |
除非特别说明，本系统中所有内容都受版权保护，并保留所有权利。
修改评论