题名 | 核磁共振研究离子液中磷铝分子筛的合成机理 |
作者 | 徐仁顺 |
学位类别 | 博士 |
答辩日期 | 2000-12-31 |
授予单位 | 中国科学院研究生院 |
导师 | 包信和/张维萍 |
学位专业 | 物理化学 |
中文摘要 | 本论文以原位核磁共振为主要研究手段,系统研究了咪唑类离子液体系中磷铝分子筛的合成机理,包括有机胺的结构导向机制和磷铝分子筛骨架形成机理。利用原位ROESY NMR技术,研究发现在140~150 ℃合成AlPO4-5分子筛的凝胶中有机胺与1-丁基-3-甲基咪唑溴离子液间存在相互作用,二者通过氢键形成的杂化物作为结构导向剂导向AlPO4-5分子筛晶核的生成,而晶体生长过程中离子液体自身则作为孔填充剂。通过改变有机胺如吗啡啉的加入量,可以调变吗啡啉-离子液杂化物的结构,不同尺寸的杂化物作为结构导向剂可以分别导向AEL、AFI和LTA类型分子筛的生成。 在1-乙基-3-甲基咪唑溴离子液体中,晶化温度为170 ℃时研究发现, 在AlPO4-11分子筛合成过程中,随晶化时间的延长,磷铝物种分别从无定形凝胶中进入分子筛骨架,形成完全聚合的四配位磷铝物种。在此过程中,离子液体起到了结构导向作用。此外,氟离子在合成过程中即参与了无机骨架的形成,又起到了平衡结构导向剂阳离子的作用。 在190 ℃Morp/[Bmim]Br体系中合成AlPO4-5分子筛并向AlPO4-11分子筛骨架转晶过程中发现,随晶化时间的延长,无定形相逐渐转变为AlPO4-5分子筛。在转晶过程中,AlPO4-5分子筛逐渐溶解并伴随着AlPO4-11分子筛的长大,同时完全聚合的磷物种与五配位铝物种的作用减弱,最终只与四配位Al物种相连,从而完全转变成AlPO4-11分子筛。 |
语种 | 中文 |
学科主题 | 物理化学 |
公开日期 | 2011-07-11 |
内容类型 | 学位论文 |
源URL | [http://159.226.238.44/handle/321008/115101] |
专题 | 大连化学物理研究所_中国科学院大连化学物理研究所 |
推荐引用方式 GB/T 7714 | 徐仁顺. 核磁共振研究离子液中磷铝分子筛的合成机理[D]. 中国科学院研究生院. 2000. |
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