| 题名 | Fe/ZSM-5中铁物种及其催化性能研究 |
| 作者 | 夏海岸 |
| 学位类别 | 博士 |
| 答辩日期 | 2009-03-16 |
| 授予单位 | 中国科学院研究生院 |
| 导师 | 李灿 |
| 学位专业 | 物理化学 |
| 中文摘要 | Fe/ZSM-5在NOx选择催化性还原、N2O催化分解、CH4的低温选择氧化、一步法选择氧化苯制苯酚等反应显示出独特的催化性能。研究Fe/ZSM-5的活性中心结构及其催化性质具有重要的学术意义和应用前景。本论文工作利用原位红外和拉曼光谱等表征手段以及N2O分解等催化反应，系统考察了Fe/ZSM-5催化剂结构与性能的关系，取得如下主要结果： 当Fe/ZSM-5中生成活性氧物种时，观察到在620 nm出现特征的吸收带和867 cm-1处出现共振拉曼谱峰，归属为一种双核铁物种上的过氧物种。这种活性氧物种在水蒸汽作用下放出O2，并在743 cm-1处出现新的拉曼谱峰，认为形成了惰性的羟基化双原子铁物种。活性氧物种能够在室温下活化甲烷生成甲氧基。苯与活性氧物种室温反应后在690 nm处出现了特征吸收带，和在643、896、990 cm-1等处出现了一系列拉曼谱峰。这些谱峰可归属于Fe(III)-phenolate络合物中间物种。这些结果对Fe/ZSM-5活性位、活性氧物种以及苯选择氧化制苯酚的反应中间物种提供了新的结构证据。 原位红外和拉曼光谱研究表明，743 cm-1处的拉曼谱峰和3628、3672 cm-1处的红外吸收峰和催化剂的失活直接相关，即铁物种的羟基化导致了催化剂的失活。NO在低温和失活后的催化剂作用可放出O2, 能够有效再生失活的铁氧物种。瞬变应答实验结果表明，在NO和N2O共分解时，NO的存在能显著加快O2的脱附速度。 通过后合成的方法在Fe/ZSM-5引入骨架外Ga，研究结果表明，对于高温焙烧的催化剂，骨架外的Ga能显著提高其活性位的浓度和N2O的分解性能。EXAFS结果首次提供了Fe-Ga-O存在的直接光谱证据。 |
| 语种 | 中文 |
| 学科主题 | 物理化学 |
| 公开日期 | 2011-07-11 |
| 内容类型 | 学位论文 |
| 源URL | [http://159.226.238.44/handle/321008/114969]  |
| 专题 | 大连化学物理研究所_中国科学院大连化学物理研究所 |
| 推荐引用方式 GB/T 7714 | 夏海岸. Fe/ZSM-5中铁物种及其催化性能研究[D]. 中国科学院研究生院. 2009. |
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