题名Ⅱ-Ⅵ族半导体量子点设计、调控与应用
作者乐阳
答辩日期2010-01-11
文献子类博士
授予单位中国科学院研究生院
导师戴宁
关键词半导体量子点 核壳纳米结构 光衰减效应 光增强效应
学位专业微电子学与固体电子学
英文摘要本论文基于量子尺寸效应、量子限域效应和量子表面效应等受限系统中的几个基本量子效应,对Ⅱ-Ⅵ族半导体量子点的大小、组分、结构和表面进行设计,特别是低pH值酸性条件下量子点表面的设计,进而调控量子点物理及化学特性,取得的主要成果如下:1) 对量子点大小、组分和结构进行设计,实现量子点发光在可见光波段连续可调。2) 研究量子点实现水溶性的方法,特别是针对酸性环境中量子点胶体稳定性较差的问题,提出新的表面调控方法。利用巯基丙酸(MPA)表面分子置换和后续硫醇化牛血清蛋白(tBSA)表面修饰的方法,并通过调节tBSA与量子点之间的摩尔比,使量子点在宽pH值(2到10及以上)溶液中都具有极好的胶体稳定性。量子点在中性条件下,荧光效率可达40 %,且可以稳定储存一年以上。3) 研究宽pH值溶液中核多壳结构量子点的光物理特性,首次讨论了在低pH值(pH<4)酸性条件下,核多壳结构量子点光衰减效应的影响因素与内在机制,并采用增加核多壳结构量子点壳层厚度的方法来抑制溶液pH值的影响和低pH值下的光衰减效应。通过吸收谱与荧光谱的变化,指出在低pH值溶液中量子点荧光的衰减并不是由于自身发生化学反应而降解的缘故。综合其它物理特性的变化,证明光衰减过程是物理过程,其动力学过程可能分两步进行:一)与量子点表面以S-S键结合的MPA快速脱吸附,而量子点表面的S会质子化形成H2S+的正电荷基团,这样量子点表面迅速带上正电荷,在溶液中H+诱导下,变成表面多空穴的状态;二)量子点表面空穴扩散到核CdSe表面被Se原子俘获,使核CdSe表面带上正电荷,导致量子点辐射速率接近于零,变为完全“暗态”。4) 通过紫外光照射激发的方式研究核多壳结构量子点光增强效应,比较不同pH值和不同储存天数后量子点的光增强过程,讨论核多壳结构量子点光增强效应的影响因素与内在机制。结果表明初始“暗态”量子点在紫外光持续照射之后变为“亮态”量子点和在光照之下导致的本征发光增强两个机制对量子点光增强效应起决定性作用。5) 对酸性条件下核多壳结构量子点光衰减效应与光增强效应进行调控,实现了量子点发光“亮暗”两相可调即“光开关”。通过表面分子超滤筛选,研究表面多悬挂键核多壳结构量子点在中性条件下的准“光开关”效应。6) 以蓝绿红三基色量子点作为发光材料实现混合白光,为量子点白光器件奠定基础。并讨论了改性后量子点在探测环境pH值、金属Cu2+和标记癌细胞上的应用潜力,指出改性后量子点在低pH值的探测上有较大的优势。
学科主题红外基础研究
公开日期2012-08-22
内容类型学位论文
源URL[http://202.127.1.142/handle/181331/5044]  
专题上海技术物理研究所_上海技物所
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GB/T 7714
乐阳. Ⅱ-Ⅵ族半导体量子点设计、调控与应用[D]. 中国科学院研究生院. 2010.
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