| 题名 | 赤泥中放射性元素U和Th的赋存状态研究 |
| 作者 | 顾汉念 |
| 学位类别 | 博士 |
| 答辩日期 | 2013 |
| 授予单位 | 中国科学院研究生院 |
| 授予地点 | 北京 |
| 导师 | 唐红峰 ; 王宁 |
| 关键词 | 赤泥 天然放射性 铀 钍 赋存状态 |
| 学位专业 | 矿物学、岩石学、矿床学 |
| 中文摘要 | 赤泥是铝土矿生产氧化铝过程中产生的一种固体工业废弃物。赤泥的排放量逐年增长，利用率低，占用大量土地，污染环境，已成为急需解决的问题。将赤泥作为添加料用于建筑材料领域，可大规模消耗赤泥。赤泥中的天然放射性元素U、Th来源于铝土矿，在氧化铝生产过程中转移到赤泥中，并相对富集。赤泥的放射性已成为制约其在建筑材料等领域的综合利用的主要因素之一。 本文在已有研究基础上，针对天然放射性元素U、Th在赤泥中的赋存状态，开展以下工作，概括起来主要包括五个方面： 一、对贵州铝厂、平坝铝厂和凯里铝厂赤泥的物质组成，形貌特征、粒径分布等进行系统。研究表明，贵州地区所排拜耳法赤泥与烧结法赤泥的主量元素种类基本一致，但含量有一定差别，主要表现在Al2O3、CaO、SiO2、Na2O等成分上，其它主量元素的含量很接近。赤泥中的微量元素种类繁多，物相组成十分复杂，低含量的物相种类很多。赤泥颗粒物多是微细颗粒的聚集体。赤泥的平均粒径小，比表面积大，属于超细粉体。拜耳法赤泥与烧结法赤泥样品在升温过程中均有两次明显的热重损失。 二、运用电子探针面扫描实验和原位剥蚀等离子体质谱对赤泥中元素的微区分布特征进行了分析研究。研究表明，拜耳法赤泥中主量元素Ca、Al、Si、Na、K的分布较为分散，Fe和Ti主要集中在少数几种物相中；而放射性元素Th在区域内无明显分布，主要由于Th的含量低于仪器的检测限。微区原位分析表明，拜耳法赤泥与烧结法赤泥的主要组成元素的分布比较均匀，各主量元素与U、Th的含量之间不存在相关性。除稀土元素外，常见微量元素在赤泥的微区中也分布均匀，与U、Th的含量均不存在相关性。U与Th两者之间不存在明显的相关性。 以贵州铝厂拜耳法赤泥为例，采用重选、分级、磁选等方式进行了分选实验。①以水为介质，采用重选方式，将赤泥分为重组分(占1%)与轻组份(占80%)；U、Th元素在分选后重组分中的含量要低于轻组分中的含量。U、Th元素在不同比重的赤泥组分中的分布规律，不同于前人研究的结论。②U在不同粒径的赤泥组分中无明显的分布规律。Th在赤泥的细粒径组分中(＜20μm)的浓度要明显偏高。③不同电磁性的赤泥组分中U、Th含量无明显规律。因此，通过简单的物理分选方法，难以去除或降低赤泥的放射性组分。 三、运用透射电子显微镜，对赤泥主要组成矿物与常见重矿物的成分进行系统分析。结果表明，赤泥中的部分钙钛矿，有微弱的Th特征峰，钙钛矿是Th的赋存矿物之一。赤泥的其它主要组成矿物中未发现有异常的铀钍含量。研究表明，在赤泥副矿物中未发现含有U、Th元素。U、Th在锆石、独居石、磷灰石、磷钇矿等重矿物的成分中的含量低于能谱分析检测限。 四、通过淋滤实验和化学逐级提取实验等环境化学手段，研究分析放射性元素在赤泥中结合形态。淋滤实验研究表明，自然条件下赤泥中的U、Th不会对环境造成严重威胁。逐级提取实验研究表明，拜耳法赤泥和烧结法赤泥中U 的总提取率分别为80%和50%左右，Th的总提取率分别为15%和22%左右。赤泥中的一部分U可能被吸附于有机质、粘土类或铁质矿物；大部分U是以弱结合态形式存在的，这些结合态的U可以在酸性条件下被破坏。在赤泥中吸附形式存在的Th的量极少，更多的Th进入逐级提取后的赤泥残渣中，因此，赤泥中大部分的Th是以惰性副矿物形式存在的，这些副矿物来源于铝土矿，抑或是在氧化铝生产过程中新生成的，它们在一般的酸性条件下不发生分解。 贵州地区赤泥中放射性元素U、Th的赋存状态不同：U主要以弱结合态形式存在(主要是碳酸盐结合态与铁锰氧化物结合态)；大部分的Th是以惰性副矿物形式存在的，钙钛矿是Th的赋存矿物之一。 五、运用高纯锗型γ能谱仪、等离子体质谱仪等分析方法测定贵州地区赤泥的放射性水平，定量分析其在建材领域的制约性。研究表明，所采的贵州地区赤泥的内照射指数在1.1~2.4之间，外照射指数在2.3~2.5之间。由于放射性的限制，不能将上述赤泥直接用于建筑主体材料。赤泥的放射性水平仍属于低剂量范畴，可以通过掺杂、混合等方式将赤泥作为建筑材料的添加料或辅助料使用。作为混合料掺入建筑材料时，贵州地区赤泥在建筑材料中的最大可掺入量为28~44%。 |
| 语种 | 中文 |
| 学科主题 | 地球深部物质与流体作用地球化学 |
| 公开日期 | 2016-12-16 |
| 内容类型 | 学位论文 |
| 源URL | [http://ir.gyig.ac.cn:8080/handle/352002/5800]  |
| 专题 | 地球化学研究所_研究生_研究生_学位论文 |
| 推荐引用方式 GB/T 7714 | 顾汉念. 赤泥中放射性元素U和Th的赋存状态研究[D]. 北京. 中国科学院研究生院. 2013. |
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