| 题名 | 硕士论文-AXAFS技术研究Ni/ZnO吸附剂反应吸附脱硫机理 |
| 作者 | 张涛芝 |
| 学位类别 | 硕士 |
| 答辩日期 | 2013 |
| 授予单位 | 中国科学院大学 |
| 授予地点 | 北京 |
| 导师 | 胡天斗 |
| 关键词 | AXAFS XAFS Ni/ZnO吸附剂 反应吸附脱硫 反应机理 |
| 学位专业 | 凝聚态物理 |
| 中文摘要 | X射线吸收谱（XAS）是物质的X射线吸收系数随X射线能量的变化曲线，X射线吸收精细结构（XAFS）是叠加在吸收曲线上的振荡结构，通常划分为X射线吸收近边结构（XANES）和扩展X射线吸收精细结构（EXAFS）两部分。EXAFS是一种短程有序作用，不依赖于物质的晶体结构，可用于无序体系和非晶态材料的局域结构研究，通过分析和拟合EXAFS谱线，可以得到配位原子的种类、数目、键长和体系的无序度等结构信息。XANES对吸收原子周围的电荷分布、配位原子之间的相对位置、键角和吸收原子的化学价非常敏感，目前被广泛的应用于材料科学、环境科学和生命科学等领域。 原子X射线吸收精细结构光谱（AXAFS）是在EXAFS信号的数据分析中被人们逐步发现的，它的信号强度与原子所处的势能环境密切相关，可以作为精确的探针来探测原子的化学环境和电子学性质。研究表明，自由原子和嵌入原子之间的势能差异造成了AXAFS的特性。由于XAFS测量可以在原位状态下实时进行，因此AXAFS可以用来探测反应过程中催化剂电子学性质的改变，由此研究催化剂的催化机理。 反应吸附脱硫吸附剂结合了催化加氢脱硫和吸附脱硫二者的优点，脱硫性能和硫吸附容量较高，具有很好的应用前景。Ni/ZnO 是典型的反应吸附脱硫吸附剂，共沉淀法制备的 Ni/ZnO 吸附剂具有很高的柴油脱硫活性，焙烧温度、溶剂洗涤和还原温度对 Ni/ZnO反应吸附脱硫活性有较大的影响。Ni/ZnO吸附剂上柴油反应吸附脱硫过程中，有机硫化物中的S以镍的硫化物固定在吸附剂上，镍的硫化物在H2气氛中被还原，生成的H2S与ZnO反应形成ZnS，当ZnO大部分转化为ZnS时，镍的硫化物不能再还原为活性Ni，吸附剂失活。 本论文调研和阐述了XAS的原理、实验方法和装置以及数据处理方法，重点讨论了EXAFS的实验装置和数据处理方法，由此引出AXAFS，并对AXAFS的物理意义、数学推导和数据处理方法做了详细的调研和总结。本论文以AXAFS技术为研究手段，以Ni/ZnO反应吸附脱硫吸附剂为研究对象，进行了模型柴油的反应吸附脱硫研究。发现，氮气和氢气气氛下吸附脱硫反应机理不同，在氮气气氛下Ni/ZnO吸附剂通过物理或化学吸附脱硫；而在氢气气氛下脱硫为反应吸附过程。氢气在反应吸附脱硫过程中起到很重要的作用；氢气有利于二苯并噻吩在活性Ni上的分解。金属Ni作为活性镍物种在反应吸附脱硫过程中维持一定的含量，直到所有ZnO转化为ZnS。 |
| 语种 | 中文 |
| 学科主题 | 凝聚态物理 |
| 公开日期 | 2016-02-25 |
| 内容类型 | 学位论文 |
| 源URL | [http://ir.ihep.ac.cn/handle/311005/209582]  |
| 专题 | 多学科研究中心_学位论文和出站报告 |
| 作者单位 | 中国科学院高能物理研究所 |
| 推荐引用方式 GB/T 7714 | 张涛芝. 硕士论文-AXAFS技术研究Ni/ZnO吸附剂反应吸附脱硫机理[D]. 北京. 中国科学院大学. 2013. |
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